聚合物-金屬阻氣性的理論模擬.pdf

1、激光慣性約束的受控?zé)岷司圩兡苁侨祟愇磥碇匾男履茉?，本文以慣性約束聚變(ICF)實(shí)驗(yàn)中塑料靶丸保氣的需求為背景，研究了靶球材料聚苯乙烯(PS)薄膜和金屬(Cu，Au)層的阻氣性能，并由氣體的溶解度系數(shù)和擴(kuò)散系數(shù)計(jì)算得到的滲透系數(shù)來衡量。在對氣體溶解和擴(kuò)散進(jìn)行研究的同時(shí)，還研究了氣體在聚苯乙烯和金屬界面(PS-M)的擴(kuò)散行為。因此，除了對PS和金屬阻氣性能進(jìn)行研究，還探究了PS-M界面在氣體擴(kuò)散過程中的影響。
　　采用巨正則系綜蒙特

2、卡羅法和分子動(dòng)力學(xué)模擬相結(jié)合的方法，研究H2、D2、T2氣體在不同聚合度的PS內(nèi)的吸附和擴(kuò)散模擬。結(jié)果表明:隨PS聚合度的增加，PS對氣體的吸附量逐漸增加，當(dāng)聚合度增大到一定程度時(shí)吸附量增大緩慢。這說明隨著聚合度的增大，PS內(nèi)鏈段長度增加，PS晶胞中可形成更多的空穴，即氣體擴(kuò)散的自由體積分?jǐn)?shù)，從而可以吸附更多的氣體;當(dāng)聚合度增大到一定程度時(shí)，晶胞內(nèi)部能夠束縛氣體的空穴量不再增加，氣體的吸附量也就趨于飽和。H2、D2、T2氣體在PS的擴(kuò)散

3、系數(shù)隨聚合度的增加而減小。聚合度增大到一定程度時(shí)，擴(kuò)散系數(shù)的變化趨緩，這是由于氣體在PS中吸附量隨PS聚合度的升高而升高，氣體分子自身碰撞的頻率增大，進(jìn)而降低了氣體分子在PS內(nèi)的擴(kuò)散。
　　使用分子動(dòng)力學(xué)的方法，對H2、D2、T2在PS-M的擴(kuò)散進(jìn)行了計(jì)算模擬，通過所得到氣體的均方位移計(jì)算了氣體在不同金屬表面與聚苯乙烯界面中的擴(kuò)散系數(shù)。結(jié)果顯示:氣體在界面的擴(kuò)散系數(shù)比在聚苯乙烯本體中的擴(kuò)散系數(shù)小，氣體在PS-M(110)界面的擴(kuò)散

4、系數(shù)最大，在PS-M(111)界面的擴(kuò)散系數(shù)最小。計(jì)算和分析了PS與金屬表面的相互作用，發(fā)現(xiàn)其相互作用能越大，氣體在此界面的擴(kuò)散系數(shù)越小。同時(shí)，金屬表面的晶面密度對氣體在界面中的擴(kuò)散也有一定的影響。
　　利用第一原理，基于密度泛函理論和廣義梯度近似，對H、D、T在金屬間隙位中占位、穩(wěn)定性以及擴(kuò)散特性進(jìn)行了系統(tǒng)的理論模擬研究。通過對H、D、T在金屬間隙位的溶解能計(jì)算得到了不同溫度時(shí)H同位素在金屬中的濃度，進(jìn)而得到不同溫度不同壓力下H

5、、D、T原子在金屬中的溶解度系數(shù)。通過對氣體原子在金屬中三種可能擴(kuò)散路徑的模擬，得到氣體的擴(kuò)散能壘和振動(dòng)頻率，并根據(jù)Arrhenius式得到不同溫度下，氣體原子的擴(kuò)散系數(shù)，進(jìn)而得到其不同溫度不同壓下的滲透系數(shù)。計(jì)算結(jié)果顯示，氣體原子在八面體間隙位更穩(wěn)定的存在，并通過由八面體間隙位到四面體間隙位(Oh-Td)的擴(kuò)散路徑向金屬體內(nèi)擴(kuò)散。隨著氣體原子質(zhì)量的增加，擴(kuò)散系數(shù)和滲透系數(shù)均降低;數(shù)據(jù)還顯示，對于同種氣體，Au的阻氣性要比Cu的阻氣性能