熱等離子體重整CH4-CO2制合成氣.pdf

1、近年來,隨著世界性石油儲量的日益減少,天然氣這一高效、清潔、儲量可觀的能源越來越受到人們的重視。天然氣的主要成分是甲烷,資源豐富。二氧化碳是含碳化合物的最終氧化產(chǎn)物,主要來源于化石燃料的燃燒和排放。二者同為溫室氣體,又是豐富的碳資源。因此,開辟以天然氣(CH4)和CO2為原料替代石油資源的基本有機化工合成路線研究不僅關(guān)系到未來資源的配置,對環(huán)境保護(hù)也同樣有重要意義。但是,甲烷和二氧化碳化學(xué)性質(zhì)非常穩(wěn)定,直接轉(zhuǎn)化需要極為苛刻的條件。等離子

2、體技術(shù)為這種轉(zhuǎn)化提供了一條新的途徑。
　　 等離子體是大量帶電粒子組成的非凝聚系統(tǒng),是物質(zhì)存在的第四態(tài),其基本組成成分是:電子、離子、原子、分子、光子和自由基。等離子體作為一種特殊的手段,在參與化學(xué)反應(yīng)上受到人們的關(guān)注。應(yīng)用在甲烷二氧化碳重整反應(yīng)過程中的有冷等離子體和熱等離子體兩種,相對于冷等離子體而言,熱等離子體技術(shù)具有高溫、高焓、可控等優(yōu)點,該技術(shù)在化工領(lǐng)域顯示了其巨大的應(yīng)用價值。本文重點研究熱等離子體射流在甲烷二氧化碳重整

3、中的應(yīng)用。
　　 實驗考察了原料氣CH4/CO2摩爾比、輸入功率、進(jìn)氣流量對原料轉(zhuǎn)化率、產(chǎn)物選擇性的影響。研究結(jié)果表明,熱等離子體重整甲烷和二氧化碳制合成氣具有處理量大、甲烷和二氧化碳轉(zhuǎn)化率高、化學(xué)能效和熱值產(chǎn)率高的特點。當(dāng)CH4/CO2=1,進(jìn)氣流量為9.6m3/h,放電功率為3.4KW時,CH4和CO2的轉(zhuǎn)化率為別為92％和88.3％,H2、CO和C2H2的選擇性分別為65.1％、66.2％和13.7％,化學(xué)能效值為59.8

4、％。
　　 實驗考察了在熱等離子體條件下,甲烷單獨裂解和二氧化碳單獨裂解的規(guī)律,并與甲烷二氧化碳重整實驗進(jìn)行了對比研究,結(jié)果表明:在重整反應(yīng)過程中,甲烷和二氧化碳具有相互促進(jìn)作用。
　　 常壓下,利用實驗室制備的Ni-Ce/Al2O3催化劑,進(jìn)行了熱等離子單獨重整與熱等離子體催化耦合重整CH4和CO2制合成氣的實驗研究。實驗中,催化劑被放置在等離子體反應(yīng)區(qū),催化劑床層由高溫等離子射流氣體加熱。固定原料氣配比V(CO2)/

5、V(CH4)=1、等離子體工作載氣流量0.8m3/h及放電功率3.5KW不變,考察了原料氣總流量對原料轉(zhuǎn)化率、產(chǎn)物選擇性、化學(xué)能效和催化劑積碳速率的影響；并探討了助劑Ce在重整反應(yīng)中的作用。結(jié)果表明:隨原料氣總流量的增加,CH4和CO2轉(zhuǎn)化率降低,H2和CO選擇性無明顯變化,C2H2選擇性和催化劑積碳速率增加。熱等離子催化耦合重整比熱等離子單獨重整具有較高的原料轉(zhuǎn)化率、H2和CO選擇性、化學(xué)能效值和較低的C2H2選擇性。