等離子體催化共活化CH-,4--CO-,2-制C-,2-烴反應(yīng)研究.pdf

1、該論文采用脈沖電暈等離子體技術(shù)研究CH<,4>-CO<,2>轉(zhuǎn)化反應(yīng),實(shí)現(xiàn)了等離子體催化共活化CH<,4>-CO<,2>一步制C<,2>烴反應(yīng),并對(duì)等離子體作用下CH<,4>-CO<,2>轉(zhuǎn)化反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了較為深入的研究.該論文的主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下:1.在脈沖電暈等離子體作用下實(shí)現(xiàn)了甲烷、二氧化碳共活化轉(zhuǎn)化反應(yīng),反應(yīng)的主要產(chǎn)物是C<,2>烴(C<,2>H<,2>、C<,2>H<,4>、C<,2>H<,6>)CO和H<,2>,另有少量

2、H<,2>O生成;研究還發(fā)現(xiàn)反應(yīng)器結(jié)構(gòu)、進(jìn)氣方式及原料氣組成可在一定程度上影響CH<,4>和CO<,2>轉(zhuǎn)化率及C<,2>烴選擇性;增加反應(yīng)體系能量密度,反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率、產(chǎn)物收率增加;當(dāng)能量密度在800 kJ/mol~2200kJ/mol范圍內(nèi)變化時(shí),甲烷、二氧化碳轉(zhuǎn)化率分別為26.0﹪~43.6﹪和17.8﹪~58.4﹪,C<,2>烴收率為8.6﹪~20.6﹪.2.較系統(tǒng)地考察了脈沖電暈等離子體與二十余種催化劑共活化CH<,4>-CO<

3、,2>制C<,2>烴反應(yīng).結(jié)果表明部分負(fù)載型金屬氧化物催化劑有利于C2烴的形成,但活性不同.3.篩選出適于和等離子體結(jié)合共活化CH<,4>-CO<,2>制C<,2>H<,4>的優(yōu)良催化劑Pd-La<,2>O<,3>/γ-Al<,2>O<,3>.4.利用發(fā)射光譜原位診斷技術(shù)在250~670nm波長(zhǎng)范圍內(nèi)檢測(cè)等離子體作用下CH<,4>-CO<,2>轉(zhuǎn)化反應(yīng)中若干激發(fā)態(tài)物種,首次檢測(cè)到活性物種C<,2>,并據(jù)此提出CH<,4>-CO<,2>轉(zhuǎn)

4、化反應(yīng)中主要產(chǎn)物C<,2>H<,2>和CO的新反應(yīng)機(jī)制.5.研究了純C<,2>H<,6>在等離子體條件下發(fā)生的脫氫反應(yīng),主要產(chǎn)物是C<,2>H<,2>和C<,2>H<,4>;考察了等離子體注入功率、添加氣體H<,2>或N<,2>對(duì)C<,2>H<,6>脫氫反應(yīng)的影響;等離子體與催化劑共活化C<,2>H<,6>-CO<,2>轉(zhuǎn)化反應(yīng)條件與CH<,4>-CO<,2>轉(zhuǎn)化反應(yīng)條件相似,其反應(yīng)產(chǎn)物也基本相同,這為溫和條件下CH<,4>和C<,2>