臨氫條件下等離子體—催化甲烷偶聯(lián)制C-,2-烴的研究.pdf

1、甲烷是天然氣的主要成分,含量一般在95％左右。自然界存在著豐富的CH4資源,開(kāi)發(fā)應(yīng)用它對(duì)保障21世紀(jì)能源供應(yīng)意義非常重大。天然氣的氣態(tài)特性使它作為能源利用具有方便、干凈、熱效率高等優(yōu)點(diǎn),其物化特性使它在一碳化學(xué)、有機(jī)合成與烴加工和天然氣伴生物的利用等方面,都展現(xiàn)出了廣闊的發(fā)展前景。高壓脈沖電暈等離子體是一種新型的非平衡等離子體技術(shù),具有電子能量適中、有利于CH4分子的活化、可在常溫常壓下操作和能量利用效率高等優(yōu)點(diǎn),并已在SOx、和NOx

2、等小分子的活化研究中得到廣泛應(yīng)用。本文利用脈沖電暈等離子體與催化劑結(jié)合共同作用由CH4制備了C2烴,為甲烷高效利用提供了一條新的技術(shù)路線。主要結(jié)果如下： 1.在室溫常壓下,高效地實(shí)現(xiàn)了等離子體和催化劑共同作用甲烷偶聯(lián)轉(zhuǎn)化,在V(CH4)/V(H2)=1:3條件下,得到了CH4轉(zhuǎn)化率21.8％和C2選擇性43.1％的較好結(jié)果。 2.在室溫常壓下,利用脈沖電暈等離子體有效地實(shí)現(xiàn)了在化學(xué)催化法中難以進(jìn)行的臨氫條件下甲烷脫氫偶聯(lián)

3、反應(yīng),在等離子體催化條件下甲烷轉(zhuǎn)化率達(dá)21.8％,C2烴選擇性達(dá)到43.1％；在一定實(shí)驗(yàn)條件下,將等離子體與適當(dāng)?shù)拇呋瘎┙Y(jié)合共同作用CH4/H2反應(yīng),使C2烴產(chǎn)物中乙烯選擇性達(dá)18.4％以上,乙烯產(chǎn)量可達(dá)10.3％。 3.OES對(duì)等離子體作用CH4/H2反應(yīng)的原位光譜診斷結(jié)果表明:CH4/H2在脈沖電暈等離子體作用下的反應(yīng)是自由基反應(yīng),等離子體主要起著活化反應(yīng)物和催化劑的作用,而催化劑主要是提高了產(chǎn)物的選擇性。 4.TG