微波等離子體中甲烷偶聯的研究.pdf

1、本文利用矩形波導微波化學反應系統(tǒng)，對微波等離子體作用下，甲烷及甲烷和氫氣的混合氣體產生等離子體進行研究，具體分析了氣體壓強、微波功率及氣體比例對反應產物的影響，以及生成乙炔的能量產率和時空產率。利用基于有限元方法的HFSS軟件設計了滿足實驗要求的高功率微波可變衰減器；提出了一種非接觸式測量等離子體的相對介電常數的方法，即通過實驗測量結合HFSS軟件仿真技術來確定等離子體的等效相對介電常數；在實驗中發(fā)現微波等離子體甲烷偶聯時乙炔收率遠高于

2、傳統(tǒng)熱力學平衡收率理論值，由于在微波等離子體系統(tǒng)中存在著非膨脹功，而熱力學平衡收率的推導前提是忽略了非膨脹功。
　　 第一章在廣泛調查基礎上，論述了微波等離子體條件下，甲烷偶聯反應的發(fā)展狀況，闡述了前人研究的困難和不足，概述了本文的主要內容及在微波等離子體條件中甲烷偶聯的研究方面所做的創(chuàng)新性工作。
　　 第二章根據實驗要求設計了一套基于矩形波導的微波化學反應系統(tǒng)。利用HFSS軟件設計了高功率微波可變衰減器，制成的衰減器的

3、衰減量和電壓駐波比基本符合實驗要求。
　　 第三章提出了一種非接觸式測量等離子體的相對介電常數的方法，即通過實驗測量結合HFSS軟件仿真技術來確定等離子體的等效相對介電常數。根據實驗中微波矩形諧振腔內氫氣等離子體生成前后諧振頻率的變化，利用HFSS軟件仿真能夠計算出氫氣等離子體的等效相對介電常數，并且用聚四氟乙烯驗證了該方法的可信性。由仿真結果可知：氫氣和氫氣等離子體的相對介電常數有明顯的不同，氫氣等離子體的等效相對介電常數小于

4、1。一定的壓強范圍內，氫氣等離子體的等效相對介電常數隨著等離子體壓強的變化而變化。
　　 第四章進行了單模諧振腔中微波等離子體下甲烷偶聯的實驗。通過優(yōu)化設計矩形波導諧振腔微波化學反應器，大幅提高微波等離子體下甲烷轉化率(最高為93.7％)、C2烴收率（最高為91％）和乙炔收率（最高為88.6％）。與文獻相比，生成乙炔的能量產率和時空產率也都比較高。說明本實驗在優(yōu)化反應器結構后，甲烷轉化為乙炔的綜合效果較好。在常壓時，微波等離子體

5、下，討論了n(CH4)/n(H2)對積碳的影響，結果表明當n(CH4)/n(H2)為1/4或比例更小時積碳較少。當n(CH4)/n(H2)為1/4時，甲烷偶聯反應能夠持續(xù)30分鐘以上。
　　 第五章對微波等離子體催化甲烷偶聯制C2烴進行了理論探討。利用發(fā)射光譜法對微波等離子體下甲烷偶聯反應進行了診斷研究，在300nm～750nm波長范圍內激發(fā)態(tài)物種有：CH，C2，H2，Hα。根據反應產物和激發(fā)態(tài)物種從化學反應熱力學和動力學上對甲