甲醇和氨氣等離子體偶聯(lián)反應.pdf

1、甲醇和氨氣都是是廉價且豐富的化工原料，從甲醇和氨氣出發(fā)合成高附加值的精細化學品具有很大的應用價值和深遠的科學意義。本文采用介質阻擋放電，研究了甲醇和氨氣等離子體及等離子體催化偶聯(lián)反應，得到如下結果:
　　在單獨等離子體條件下，甲醇和氨氣反應可以一步合成二甲基氰胺、二甲基氨基乙腈和氨基乙腈等腈類化合物，同時副產(chǎn)甲酰胺、乙二醇、烏洛托品、三氮唑等高附加值化學品。以腈類化合物選擇性為考察標準，得出生成腈類化合物的最佳條件是:鋁片接地-單

2、介質阻擋放電反應器、不銹鋼棒高壓電極、25 W注入功率，12 kHz放電頻率、0.02ml/min甲醇進料量、44 ml/min氨氣流速、4.5 s停留時間。在上述條件下甲醇轉化率為16.9％，腈類化合物選擇性為12.7％。此外，采用發(fā)射光譜對CH3OH/NH3等離子體中的活性物種進行原位診斷，用示波器對放電過程的電流電壓進行原位監(jiān)測。
　　在等離子體中添加填充材料或催化劑對甲醇轉化率和腈類化合物選擇性具有顯著影響。在CH3OH/

3、NH3等離子體中添加填充材料后，對應的甲醇轉化率的大小關系為Na-ZSM-5＞γ-Al2O3＞TS-1＞fumed SiO2＞TiO2＞SiO2＞空管＞BaTiO3，而對應的腈類化合物選擇性的大小關系為fumed SiO2＞ TS-1＞SiO2＞空管＞BaTiO3＞γ-Al2O3＞Na-ZSM-5＞TiO2。生成腈類的最優(yōu)反應條件是添加fumed SiO2，注入功率為30W，此時，甲醇轉化率為51.1％，腈類化合物選擇性為22.1％。與