微波等離子體條件下甲烷偶聯(lián)反應(yīng)特性的研究.pdf

1、本文從理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)角度證實(shí)了微波等離子體條件下甲烷偶聯(lián)反應(yīng)中有許多特性，例如微波等離子體條件下甲烷偶聯(lián)制C2烴反應(yīng)的溫度大大低于常規(guī)熱力學(xué)的溫度，且C2烴收率大大高于常規(guī)熱力學(xué)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，首次提出了常規(guī)熱力學(xué)理論中少碰到的因素-非膨脹功卻在微波等離子體條件下的化學(xué)反應(yīng)中發(fā)揮著非常重要的作用，本文認(rèn)為微波等離子體系統(tǒng)中存在電場功，這一非膨脹功是使反應(yīng)溫度大大降低且產(chǎn)物收率大大提高的一個(gè)原因；共同發(fā)現(xiàn)了微波等離子體條件下，甲烷偶聯(lián)反應(yīng)中微

2、波化學(xué)反應(yīng)器諧振頻率會(huì)發(fā)生變化，利用這一現(xiàn)象計(jì)算了等離子體的等效介電常數(shù)；實(shí)驗(yàn)中共同發(fā)現(xiàn)了微波等離子體條件下甲烷偶聯(lián)反應(yīng)中CH4/H2比例不一定遵守國際上已經(jīng)報(bào)導(dǎo)的比例關(guān)系，在我們的微波化學(xué)實(shí)驗(yàn)中，發(fā)現(xiàn)了甲烷氣體的量遠(yuǎn)大于氫氣的添加量時(shí)，甲烷轉(zhuǎn)化率和C2烴收率較高。
　　 論文第一章通過廣泛的調(diào)查研究，總結(jié)了微波等離子體條件下甲烷偶聯(lián)反應(yīng)中特性研究的發(fā)展現(xiàn)狀，闡述了前人研究的困難和不足，同時(shí)概述了本文的主要內(nèi)容及作者在微波等離子

3、體條件下甲烷偶聯(lián)反應(yīng)特性研究方面所做的創(chuàng)新性工作。論證了課題研究的新穎性、先進(jìn)性和可行性。
　　 論文第二章采用模式匹配方法首次分析了完全填充等離子體的圓形槽波導(dǎo)主模的色散特性，導(dǎo)出填充等離子體介質(zhì)的圓形槽波導(dǎo)的特征方程。研究了等離子體主要物理參數(shù)：電子密度、碰撞頻率對(duì)圓形槽波導(dǎo)主模色散關(guān)系的影響，計(jì)算結(jié)果表明，隨著電子密度的增大，主模的截止頻率是逐漸變大；而碰撞頻率與主模截止頻率則成反比關(guān)系。
　　 論文第三章設(shè)計(jì)了基

4、于矩形波導(dǎo)的微波化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng)，通過對(duì)該系統(tǒng)的關(guān)鍵部分的研究達(dá)到進(jìn)一步改善和發(fā)揮系統(tǒng)性能的目的，產(chǎn)生良好特性的微波等離子體，以利于甲烷偶聯(lián)轉(zhuǎn)化反應(yīng)。首次從場分布角度優(yōu)化設(shè)計(jì)了矩形波導(dǎo)諧振腔微波化學(xué)反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)，取得了甲烷轉(zhuǎn)化率和C2烴收率高達(dá)91.68％的結(jié)果。證明反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)決定了反應(yīng)器工作的性能，直接影響到實(shí)驗(yàn)結(jié)果。
　　 論文第四章在實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)上得出結(jié)論：微波等離子體化學(xué)反應(yīng)的空間溫度低于從傳統(tǒng)熱力學(xué)計(jì)算出的所需的溫度。首次提

5、出了常規(guī)熱力學(xué)理論中少碰到的因素-非膨脹功卻在微波等離子體條件下的化學(xué)反應(yīng)中發(fā)揮著非常重要的作用，本文認(rèn)為微波等離子體系統(tǒng)中非膨脹功-電功除了使反應(yīng)溫度大大降低，也是產(chǎn)物收率大大提高的一個(gè)重要因素。
　　 論文第五章通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)微波矩形波導(dǎo)諧振腔中氫氣等離子體生成前后諧振腔的諧振頻率發(fā)生了變化。根據(jù)實(shí)驗(yàn)測(cè)量和HFSS軟件仿真計(jì)算出了等離子體的等效相對(duì)介電常數(shù)，并研究了壓強(qiáng)對(duì)介電特性的影響。由仿真結(jié)果可知：氫氣和氫氣等離子體的相對(duì)

6、介電常數(shù)有明顯的不同，微波氫氣等離子體的等效相對(duì)介電常數(shù)小于1。一定的壓強(qiáng)范圍內(nèi)，微波氫氣等離子體的等效相對(duì)介電常數(shù)隨著等離子體壓強(qiáng)的變化而變化。
　　 論文第六章首次發(fā)現(xiàn)了微波等離子體條件下甲烷偶聯(lián)反應(yīng)中CH4/H2比例不一定遵守國際上已經(jīng)報(bào)導(dǎo)的比例關(guān)系。在大量的微波化學(xué)反應(yīng)文章報(bào)導(dǎo)中，氫氣的添加量多于甲烷反應(yīng)氣體的量，生成的C2烴較多且積碳較少；而在我們的微波化學(xué)實(shí)驗(yàn)中，共同發(fā)現(xiàn)了甲烷氣體的量遠(yuǎn)大于氫氣的添加量時(shí)，甲烷轉(zhuǎn)化率