等離子體條件下分子氧和丙烯進行氣相氧化反應的研究.pdf

1、大連理工大學博士學位論文等離子體條件下分子氧和丙烯進行氣相氧化反應的研究姓名：郭明星申請學位級別：博士專業(yè)：工業(yè)催化指導教師：王祥生郭洪臣20051001等離子體條件下分子氧和丙烯進行氣相氧化反應的研究件下，影響丙烯環(huán)氧化反應的主要因素有放電參數(shù)、反應器結構、電極間距離、原料氣v(c3H6)／H02)LL值及反應氣總流速。2、研制出用于丙烯選擇性氧化的介質阻擋放電等離子體反應器。室溫常壓下，在該反應器中實現(xiàn)了丙烯、02直接氣相合成C3氧

2、化產物(PO、丙醛、丙酮和丙烯醛)。采用不銹鋼電極(43)，在總反應氣流速為1608mL／min，介質阻擋放電電壓為21kV，介質阻擋放電頻率為138kHz，HC3H6)／H02)=1：200的條件下，得到的丙烯轉化率為816％，C3類氧化產物的總選擇性及總收率分別為43O％和351％。其中PO選擇性可達到306％。反應氣配比對產物分布影響較大。介質阻擋放電電壓不僅影響丙烯轉化率、C3類氧化產物的總選擇性及總收率，也影響各產物的組成及分

3、布。放電頻率采用12kHz，有利于丙烯的轉化，不利于C3類氧化產物及其他有機氧化產物的生成。采用138kHz，可增加c3類氧化產物的總收率。隨著反應氣總流速的增加，丙烯轉化率逐漸降低，C3類氧化產物的總選擇性逐漸增加。3、采用水電極，在室溫常壓下，用介質阻擋放電等離子體技術實現(xiàn)了丙烯、Air直接氣相合成c3類氧化產物(PO、丙醛、丙酮和丙烯醛)。在介質阻擋放電電壓為215kV，介質阻擋放電頻率為138kHz，以C3H6)／Hair)=l

4、：99，總反應氣流速為404mL／min的條件下，可得到如下的結果：丙烯轉化率為635％，C3類氧化產物的總選擇性及總收率分別為524％和333％。介質阻擋放電電壓對于丙烯轉化率、C3類氧化產物總收率及其他產物的選擇性有決定性的影響。玻璃反應器材質種類對丙烯環(huán)氧化反應有顯著的影響：含Si02組份多、B203組份少的玻璃材質更有利于丙烯的轉化及PO的生成，且在一定程度上避免了產物發(fā)生深度氧化反應。在其他條件不變的情況下，隨著反應器長度的增