炭模板制備高比表面氧化物及其催化性能.pdf

1、高比表面的納米(復合)氧化物因尺寸效應和表面效應使其在眾多領域顯示出了優(yōu)異的性能和巨大的潛力，因而簡便的控制合成高比表面的納米(復合)氧化物成為研究者追求的目標。炭材料模板法已被成功地應用于合成沸石，金屬，氧化物等材料，并且可以通過調(diào)節(jié)制備條件來控制產(chǎn)物顆粒的大小，是一種簡便易行的無機材料合成方法。 本文采用炭模板方法，以金屬硝酸鹽為氧化物前驅(qū)體、活性炭為模板，通過浸漬-焙燒的技術路線制備了納米級的CeO2、Fe2O3、ZnO、

2、NiO、CexFe1-xO2、及NixZn1-xO等氧化物，采用物理吸附、XRD、Raman光譜、順磁共振、熱重分析、電子顯微鏡等研究了模板法制備的氧化物的結(jié)構與性質(zhì)，并分別考察其在乙醇蒸汽重整制氫和油品超深度脫硫的性能。 通過炭模板路線成功地制備出具有較高比表面的納米CeO2、Fe2O3、CexFe1-xO2固溶體。XRD、Raman光譜、順磁共振和STEM表征結(jié)果表明，F(xiàn)e3+從表面到體相逐漸替代氧化鈰中的部分Ce4+，形成

3、具有立方相螢石結(jié)構的CexFe1-xO2固溶體。少量的鐵摻入氧化鈰能夠顯著增加固溶體的比表面積和氧缺陷濃度，而且降低固溶體粒徑；而進一步增加鐵的摻入量，則會降低固溶體的比表面積和氧缺陷濃度，固溶體粒徑則變大。Fe摻入CeO2還可以促進CeO2的還原。在乙醇蒸汽重整反應中，CexFe1-xO2固溶體顯示出較好的催化活性，與CeO2、Fe2O3和其它Ce-Fe固溶體相比，Ce0.90Fe0.10O2樣品顯示出更優(yōu)異的活性和氫氣選擇性。

4、 以活性炭為模板制備了ZnO和NixZn1-xO復合材料，考察了前軀體種類、浸漬液濃度、浸漬溶劑種類和焙燒溫度等制備條件對材料制備的影響。結(jié)果表明，高比表面的炭模板、低的焙燒溫度、低的浸漬液濃度和以無水的乙醇為浸漬溶劑等條件有利于得到較小的ZnO晶粒。在最優(yōu)條件下可獲得粒徑為10～20nm，比表面約為50m2/g的ZnO材料，高于商業(yè)ZnO樣品。ZnO的掃描電鏡及透射電鏡圖像表明所得產(chǎn)品很好地復制了活性炭的多孔結(jié)構。對ZnO及NixZ