溶膠-凝膠法制備復(fù)合氧化物固體超強(qiáng)酸催化劑.pdf

1、本論文共分為四部分： 第一部分就固體超強(qiáng)酸催化劑的國內(nèi)外研究狀況進(jìn)行了概述，并指出了目前己有催化劑所存在的缺陷，提出了可能的解決方案。 第二部分用溶膠-凝膠法制得了一種新的三元復(fù)合氧化物固體超強(qiáng)酸催化劑WO<,3>/zrO<,2>．SiO<,2>，選擇并確定了催化劑的最優(yōu)制備工藝條件。實驗表明：在適宜的配比下所制備的催化劑活性較高，隨著負(fù)載量的增加催化劑活性也隨之上升，但是過多的活性組分又會造成二氧化硅的孔道堵塞從而降低

2、催化劑的活性，所以必須選擇合適的負(fù)載量。然后對催化劑的活化溫度及活化時間作了研究，發(fā)現(xiàn)焙燒溫度也有一個最佳值，焙燒溫度過低無法形成強(qiáng)酸中心，影響活性；溫度過高又會使得活性中心受到破壞，從而降低催化活性。 第三部分采用Py-IR、TEM、XRD、TG-DSC等測試手段對催化劑進(jìn)行了表征，并進(jìn)行了較為深入的討論分析。結(jié)果表明：WO<,3>/ZrO<,2>-SiO<,2>固體超強(qiáng)酸催化劑呈現(xiàn)比較均勻的多孔網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，主要以無定型形態(tài)存在

3、，其孔徑為67.5nm，呈大孔結(jié)構(gòu)，孔徑體積為1.09 cm<'3>/g，比表面積達(dá)649.1m<'2>/g，熱穩(wěn)定性良好，催化劑表面只存在L酸中心而無B酸中心。 第四部分將用溶膠-凝膠法所制得的三元復(fù)合氧化物固體超強(qiáng)酸催化劑應(yīng)用于乙酸與乙醇制備乙酸乙酯的反應(yīng)，證明了其催化性能遠(yuǎn)高于濃硫酸催化劑；將制得的固體超強(qiáng)酸催化劑用于一步法合成防霉劑富馬酸單甲酯的實驗，但并無催化活性。 研究結(jié)果表明：所制備催化劑的穩(wěn)定性好，活性高