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文檔簡介
1、本文以SiO2為主采用浸漬法制備了多種負(fù)載型雜多酸催化劑。采用XRD表征了所制備的各個(gè)載體和催化劑的物相結(jié)構(gòu);低溫N2物理吸附表征了載體和催化劑的比表面積和孔結(jié)構(gòu);FT-IR表征了載體和催化劑的結(jié)構(gòu)及活性組分在載體上的分布;TG-DTA表征了催化劑的含結(jié)晶水和結(jié)構(gòu)水的情況。表征結(jié)果表明:SiO2為無定形結(jié)構(gòu),ZrO2、TiO2和TiO2-ZrO2為晶體結(jié)構(gòu),負(fù)載在載體上的活性組分分布均勻;SBA-15具有較高的比表面積,各個(gè)載體和負(fù)載型
2、催化劑均以單一孔徑為主;負(fù)載型雜多酸催化劑仍保持Keggin型雜多陰離子結(jié)構(gòu);并具有三級結(jié)構(gòu),含有結(jié)晶水和結(jié)構(gòu)水。 采用所制備的多種雜多酸催化劑,在自制的反應(yīng)系統(tǒng)中,以2-甲基環(huán)己酮為模型化合物,以甲苯為溶劑,加入一定量甲醇,在氧氣環(huán)境下考察了催化劑對環(huán)烷酮部分氧化的活性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,以SiO2為載體的雜多酸催化劑具有最高的催化活性:催化劑的最佳煅燒溫度為200℃;20%的雜多酸負(fù)載量的催化劑的活性最高;當(dāng)2-甲基環(huán)己酮的反應(yīng)
3、初始濃度為235.0 mmol/L時(shí),其轉(zhuǎn)化率最高。 采用Ignition Qaxality Tester(IQTTM),以ASTM D 6890為標(biāo)準(zhǔn),測定反應(yīng)物和產(chǎn)物的十六烷值,來考察負(fù)載型雜多酸催化劑催化的環(huán)烷酮部分氧化反應(yīng)對體系十六烷值的變化的影響。測定結(jié)果表明:反應(yīng)物2-甲基環(huán)己酮降低體系的十六烷值,產(chǎn)物3-氧代庚酸甲酯提高了體系的十六烷值。體系經(jīng)過部分氧化反應(yīng),十六烷值得到提高。并計(jì)算得出2-甲基環(huán)己酮和3-氧代庚酸
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