NaA分子篩膜在選擇性氧化反應(yīng)中的應(yīng)用.pdf

1、沸石分子篩是一類硅鋁酸鹽晶體，具有規(guī)整的孔道結(jié)構(gòu)，孔道尺寸在0.3-0.8nm之間，具有良好的分子篩分性能。膜反應(yīng)器的概念就是把催化劑和分離膜結(jié)合起來(lái)，在同一裝置中實(shí)現(xiàn)邊反應(yīng)邊分離，突破化學(xué)平衡限制，提高收率或控制反應(yīng)進(jìn)度，從而提高選擇性。相比在反應(yīng)器內(nèi)壁涂覆分子篩膜，在催化劑顆粒表面涂漬分子篩膜有如下優(yōu)點(diǎn)：1、有效提高分子篩膜的表面積，克服了膜反應(yīng)器放大瓶頸；2、可以實(shí)現(xiàn)對(duì)反應(yīng)物分子的擇形催化。鑒于NaA沸石分子篩孔道尺寸較小(孔道直

2、徑約0.4nm)，可應(yīng)用于一些小分子(H2、CO、O2等)與大分子(如碳?xì)浠衔?的分離，體現(xiàn)分子篩分效應(yīng)。迄今為止，在公開(kāi)文獻(xiàn)上很少報(bào)道NaA分子篩膜在分離氣體混合物中的應(yīng)用，尤其在催化擇形選擇性上的報(bào)道甚少。因此，探索催化劑顆粒表面NaA分子篩膜反應(yīng)器具有重要的研究?jī)r(jià)值及廣泛的應(yīng)用前景。 本論文采用原位水熱合成法在顆粒狀催化劑Pt/Al2O3表面合成NaA型分子篩膜。通過(guò)XRD和SEM技術(shù)表征樣品的晶相結(jié)構(gòu)和表面形貌。實(shí)驗(yàn)選

3、用CO、C2H4和空氣的混合氣體氧化反應(yīng)作為模型反應(yīng)，評(píng)價(jià)分子篩膜的質(zhì)量和該類復(fù)合體材料的分離-催化一體化功能。 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明增加合成次數(shù)有利于提高膜的完整性，二次合成能夠形成連續(xù)緊密的NaA型分子篩膜。180℃時(shí)CO在膜復(fù)合催化劑上的轉(zhuǎn)化率接近100％，氧化選擇性為96％。說(shuō)明CO和O2可以順利通過(guò)分子篩膜與Pt/Al2O3接觸發(fā)生氧化反應(yīng)，理論上C2H4的動(dòng)力學(xué)直徑(0.39nm)小于NaA型分子篩膜的窗口尺寸，但是由于存在