高嶺土微球原位晶化L沸石及其表征.pdf

1、L沸石是一種人工合成沸石,具有一維孔道結(jié)構(gòu)。它是一種SiO2/Al2O3比值較高的沸石,不僅具有獨(dú)特的吸附性和催化性能,還具有良好的熱穩(wěn)定性,在700℃焙燒后,仍保持原來(lái)的晶體結(jié)構(gòu),是一種熱穩(wěn)定性優(yōu)良的有前途的催化劑,可用作裂化、重整、異構(gòu)化、芳構(gòu)化、烷基化等炭氫化合物轉(zhuǎn)化過(guò)程中的催化劑。因此,對(duì)L沸石的開(kāi)發(fā)研究,日益受到人們的重視。
　　本論文以高嶺土為原料,進(jìn)行了高嶺土微球合成L沸石的研究。采用原位晶化技術(shù)在高嶺土微球中直接合

2、成L沸石,沸石生長(zhǎng)于微球的內(nèi)部表面,分散性好,在反應(yīng)過(guò)程中能更好的發(fā)揮作用。并且,采用原位晶化工藝制備的分子篩晶粒小,這增加了活性中心數(shù)量,降低了擴(kuò)散阻力,有利于渣油的裂解。同時(shí)分子篩與載體以化學(xué)鍵相連,具有很好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,而載體本身的熱容大,防止高溫下催化劑的結(jié)構(gòu)坍塌,延長(zhǎng)催化劑的壽命。先將高嶺土在不同的溫度下焙燒活化,分別得到偏土和高土,并分析焙燒后的高嶺土中活性硅和活性鋁的含量。以高土為原料時(shí),高土中的硅鋁比超過(guò)了合成L沸石所需

3、的硅鋁比,通過(guò)加入偏鋁酸鉀溶液向體系中補(bǔ)加鋁,但是沒(méi)有得到L沸石。這是因?yàn)楹铣梢环N特定的沸石,需要形成一定組成的硅鋁凝膠前驅(qū)體,以高土為原料合成L沸石時(shí),所補(bǔ)加的鋁源是活性高的偏鋁酸鉀,所形成的凝膠前驅(qū)體中的硅鋁比小于合成L沸石時(shí)所需的硅鋁比。因而沒(méi)有L沸石生成。
　　將高土和偏土微球按一定比例混合,加入計(jì)算量的KOH,H2O,白炭黑,導(dǎo)向劑在堿性體系下水熱晶化得到了L沸石。系統(tǒng)地考察了晶化溫度、晶化時(shí)間、n(SiO2)/n(Al

4、2O3)比值、陳化時(shí)間等因素對(duì)合成L沸石的影響。其中晶化溫度、時(shí)間和加水量是影響L沸石合成的主要因素。溫度較低沒(méi)有L沸石生成,過(guò)高的溫度又會(huì)生成雜晶。晶化時(shí)間太短,產(chǎn)物中L沸石的含量很少,當(dāng)結(jié)晶18個(gè)小時(shí)可以得到結(jié)晶度較高的L沸石。加水過(guò)少,不利于各反應(yīng)組分的混合和移動(dòng),而加水過(guò)多會(huì)造成兩方面不利的影響,一是合成體系的堿度降低,影響了高嶺土中活性硅和活性鋁的溶解,進(jìn)而影響到凝膠的組成及重排;另一方面,加水過(guò)多,達(dá)到形成L沸石晶核所需要的