L沸石的合成及其在苯酚羥基化中的應(yīng)用研究.pdf

1、L型沸石是一種具有一維孔道結(jié)構(gòu)，孔徑在0.71 nm左右的大微孔沸石分子篩。其最早的人工合成是由Breck D w等人在1965實(shí)現(xiàn)的，并且由Barrer和Villiger對它進(jìn)行了結(jié)構(gòu)測定。L型沸石具有良好的吸附性能和水熱穩(wěn)定性，廣泛應(yīng)用于工業(yè)催化、工業(yè)烴類生產(chǎn)、吸附以及光學(xué)等領(lǐng)域。在以往的水熱合成條件下，往往需要較高的原料硅鋁比和較長的晶化時間才能得到純相L沸石，這對于L沸石的工業(yè)化生產(chǎn)具有非常大的阻礙作用。另外，在L沸石的細(xì)化合成

2、方面，文獻(xiàn)報道得也很少，一般是通過對膠體的長時間老化或者向晶化混合物中添加少量的金屬離子來實(shí)現(xiàn)。 本論文通過改變合成條件，在不添加其它金屬離子或有機(jī)模板劑的條件下，通過調(diào)整合成體系的反應(yīng)物配比，采用直接水熱法在170℃條件下，4h內(nèi)快速合成出了純相L沸石。本論文還采用添加晶化導(dǎo)向劑的方法，在130℃的晶化條件下合成出了粒徑在150 nm左右的L沸石。采用粉末x射線衍射(XRD)對產(chǎn)物的晶相和結(jié)晶度進(jìn)行了表征，用傅立葉紅外(FT-

3、IR)對產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)和骨架硅鋁比進(jìn)行表征，用掃描電鏡(SEM)對樣品的大小和形貌進(jìn)行測定，同時還對所制備的L沸石進(jìn)行了水熱穩(wěn)定性和耐酸性能的考察。 在L沸石的合成方面，本文還采用2L動態(tài)反應(yīng)釜進(jìn)行了放大實(shí)驗(yàn)。 本文還以自制的L沸石為載體，負(fù)載活性金屬Cu之后，首次嘗試應(yīng)用于苯酚羥基化反應(yīng)，考察了不同負(fù)載方法、負(fù)載量以及反應(yīng)時間、反應(yīng)溫度等多種因素對反應(yīng)的影響。通過大量實(shí)驗(yàn)得出了此反應(yīng)體系的最佳反應(yīng)條件。另外，催化劑的再生實(shí)