水合鈷氧化物的超導(dǎo)相圖及摻雜EuFe-,2-As-,2-體系中超導(dǎo)與鐵磁共存研究.pdf

1、超導(dǎo)電性是一種宏觀量子現(xiàn)象，具有豐富的物理內(nèi)涵。就超導(dǎo)基礎(chǔ)研究而言，一方面，人們致力于揭示產(chǎn)生超導(dǎo)電性的物理機(jī)制，特別是那些不同于電聲子相互作用的非常規(guī)超導(dǎo)機(jī)制；另一方面，人們又在努力尋找新超導(dǎo)體，其中那些表現(xiàn)出超導(dǎo)和磁性共存的則格外令人感興趣。
　　 在本論文中，我們研究了：(1)三角點(diǎn)陣Nax(H2O)ｚCoO2·yH2O超導(dǎo)體的上臨界場，電子相圖及熱穩(wěn)定性；(2)在三元鐵基砷化物EuFe2As2中的Fe位和As位的摻雜效應(yīng)

2、。本論文的主要結(jié)果如下：
　　 (i)超導(dǎo)體的上臨界場與超導(dǎo)配對態(tài)相關(guān)。在Nax(H2O)ｚCoO2·yH2O超導(dǎo)體中，文獻(xiàn)報(bào)道磁測量給出的零溫時上臨界場Hc2(0)遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過泡利順磁極限Hр≈8.3T，這與其他測量給出的結(jié)果不一致。為了澄清這一矛盾，我們對取向多晶超導(dǎo)樣品外磁場平行于ab面的磁化強(qiáng)度進(jìn)行了詳細(xì)的測量。通過標(biāo)度分析，我們發(fā)現(xiàn)低溫磁化率的上翹來自于順磁雜質(zhì)而非以前所認(rèn)為的自旋漲落。在高磁場下，超導(dǎo)表現(xiàn)為對布里淵函數(shù)的

3、偏離，其結(jié)果表明H‖c2ab(0)值是在泡利順磁極限Hр≈8.3T之內(nèi)。我們的結(jié)果進(jìn)一步支持超導(dǎo)Cooper對為自旋單態(tài)配對。
　　 (ii)摻雜超導(dǎo)體的電子相圖對我們確定其超導(dǎo)機(jī)制具有一定的指導(dǎo)作用。國際上不同課題組提出的關(guān)于Nax(H2O)ｚCoO2·yH2O的超導(dǎo)相圖相去甚遠(yuǎn)，這主要是由于該超導(dǎo)體不可避免地含有水合氫離子而使得Co價態(tài)有很大不確定性。我們設(shè)計(jì)了一種簡單可行的后還原軟化學(xué)方法來調(diào)節(jié)和測量Co的價態(tài)，所采用的還

4、原劑為NaOH溶液。其中Co價態(tài)的變化可以通過測量反應(yīng)中釋放氧氣的體積而精確獲得。在濃NaOH的條件下，水合氫離子的影響幾乎可以消除，使得Co的絕對價態(tài)僅由Na含量所決定。以此為基礎(chǔ)，我們對超導(dǎo)相圖進(jìn)行了修正，即在Co價態(tài)從+3.58到+3.65的區(qū)間內(nèi)超導(dǎo)臨界溫度隨Co價態(tài)的升高而單調(diào)升高。
　　 (iii)Nax(H2O)ｚCoO2·yH2O超導(dǎo)體在實(shí)驗(yàn)室環(huán)境中非常不穩(wěn)定，極易失去部分結(jié)晶水而失去超導(dǎo)電性，這也導(dǎo)致文獻(xiàn)中經(jīng)常

5、出現(xiàn)不一致的結(jié)果。我仍用實(shí)驗(yàn)表明在濃NaOH溶液中還原的樣品穩(wěn)定性相比還原前大大提高，從而實(shí)現(xiàn)了Nax(H2O)ｚCoO2·yH2O超導(dǎo)體的穩(wěn)定化。對穩(wěn)定化后的超導(dǎo)體進(jìn)一步研究有助于加深我們對這種奇特材料的認(rèn)識。
　　 (iv)我們首次對三元鐵基砷化物EuFe2As2的輸運(yùn)及熱力學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了系統(tǒng)的測量。結(jié)果表明EuFe2As2分別在200K和19K經(jīng)歷兩個磁相交。其中200K附近的相變可以歸結(jié)于與Fe磁矩有關(guān)的自旋密度波轉(zhuǎn)變?；?/p>

6、于此點(diǎn)，我們預(yù)期EuFe2As2也是一種可能的超導(dǎo)體母體化合物，隨后的實(shí)驗(yàn)很快證實(shí)了這一點(diǎn)。而在19K時，Eu2+的磁矩形成長程反鐵磁序，同時我們也觀察到了磁場誘導(dǎo)的從反鐵磁有序到鐵磁有序的變磁相變。我們認(rèn)為這與Eu2+磁矩可能的”A型”反鐵磁結(jié)構(gòu)緊密相關(guān)，后續(xù)的實(shí)驗(yàn)也支持這一觀點(diǎn)。
　　 (v)我們對EuFe2-xNixAs2(0≤x≤0.2)系列多晶樣品的磁及輸運(yùn)性質(zhì)進(jìn)行研究。其結(jié)果發(fā)現(xiàn)Ni摻雜同時抑制Fe磁矩的自旋密度波和

7、Eu2+磁矩的反鐵磁轉(zhuǎn)變。當(dāng)x≥0.06時，Eu2+的磁矩從反鐵磁有序過渡到鐵磁有序，這也是首次在鐵基砷化物系統(tǒng)中觀察到長程鐵磁序。雖然進(jìn)一步提高Ni含量至x≥0.16使Fe磁矩的自旋密度波轉(zhuǎn)變完全被抑制，但在2K以上卻未觀察到超導(dǎo)轉(zhuǎn)變。我們給出了關(guān)于EuFe2-xNixAs2(0≤x≤0.2)詳細(xì)的磁相圖，并根據(jù)RKKY機(jī)制對其進(jìn)行了討論，表明Eu2+磁性與［Fe2-xNixAs2］2-層的電子態(tài)間存在很強(qiáng)的耦合。
　　 (v

8、i)我們發(fā)現(xiàn)EuFe2(As0.7P0.3)2在26K發(fā)生超導(dǎo)轉(zhuǎn)變，降溫到20K時Eu2+磁矩形成長程鐵磁序同時在電阻上觀察到再入現(xiàn)象，而當(dāng)溫度進(jìn)一步降低時系統(tǒng)又進(jìn)入超導(dǎo)態(tài)并且與鐵磁序是共存的。比熱測量的結(jié)果表明超導(dǎo)和鐵磁均為體性質(zhì)。這一發(fā)現(xiàn)是實(shí)驗(yàn)上首次在不改變Fe3d電子數(shù)目的前提下引入超導(dǎo)，也是首次通過As位摻雜引入超導(dǎo)，同時提供了一個新的也是很罕見的超導(dǎo)和鐵磁共存現(xiàn)象的實(shí)例。
　　 最后一章是對全文的總結(jié)，同時還對今后的工