超短激光脈沖控制下光締合反應的波包動力學過程.pdf

1、量子波包理論可以應用于處理物理和化學領域中物質與外場相互作用的動力學過程。特別是飛秒激光技術的出現(xiàn)與發(fā)展，使人們能夠從更快的時間尺度上來探測和研究分子內部的動力學行為?，F(xiàn)在已經(jīng)能夠使用激光對原子進行某些控制，光締合反應就是其中之一。 利用激光場實現(xiàn)分子的選擇性激發(fā)是一項很有意義的課題，其基本思想是通過設計激光場參數(shù)將分子激發(fā)到目標態(tài)，從而實現(xiàn)對分子內和分子間選擇性激發(fā)的有效控制。分子的選擇性激發(fā)已經(jīng)被廣泛應用研究碰撞動力學、分子

2、光譜以及激光化學等領域。 本文主要采用含時量子波包理論，模擬了激光場控制下HF分子和HD<'+>分子光締合反應的一些基本動力學過程。首先以HF分子為例研究了光締合反應中初始碰撞能與締合幾率及態(tài)選擇性之間的關系，并重點探討了激光場參數(shù)對振動選態(tài)的影響。通過調節(jié)優(yōu)化激光參數(shù)，有效地控制了產物分子的振動選態(tài)。其中特別討論了激光場強度對態(tài)選擇性的影響，得出當連續(xù)態(tài)上布居向更低的振動態(tài)上轉移時，需要更大的激光場能量。隨著激光場強度的增加，

3、締合過程中會明顯伴隨多光子躍遷和解離過程。通過計算推導，得到了共振躍遷條件。同時，還分析了不同時刻動量表象下波函數(shù)中出現(xiàn)的多個峰值，發(fā)現(xiàn)相鄰峰值之間相差一個光子的能量，這表明通過締合反應形成的產物分子HF可以吸收一個或者多個光子再解離。針對HD<'+>分子締合過程的研究得出：與單色光相比，雙色光可以降低解離幾率，提高分子的締合產率，且締合產物HD<'+>的幾率也可以通過調節(jié)激光場參數(shù)得以控制；在反應中存在兩個締合通道，通過計算可以得出兩