整形激光下原子分子動力學(xué)過程相干控制的研究.pdf

1、基于飛秒激光脈沖整形的量子相干控制技術(shù)為研究光與物質(zhì)非線性相互作用提供了一種非常有效的控制手段，被廣泛應(yīng)用在物理、化學(xué)和生物領(lǐng)域。本文利用基于飛秒激光脈沖整形的量子相干控制技術(shù)研究了非共振雙光子躍遷、單光子熒光、相干反斯托克斯拉曼散射、共振調(diào)停多光子吸收以及共振增強多光子電離光電子能譜的相干控制，其中主要內(nèi)容包括：
　　 (1)回顧了量子相干控制思想的提出和建立，以及脈沖整形技術(shù)的物理基礎(chǔ)和類型。
　　 (2)我們從實驗

2、和理論兩方面研究了分子體系中非共振雙光子躍遷的相干控制。通過對飛秒激光脈沖進行π相位掃描和余弦相位調(diào)制，我們發(fā)現(xiàn)分子體系中非共振雙光子躍遷幾率可以被削減但不能完全消除，這是起因于分子體系較寬的吸收譜和復(fù)雜的能級結(jié)構(gòu)。為此，我們研究了分子吸收譜的譜寬和形狀對非共振雙光子躍遷相干控制的影響；當(dāng)分子吸收譜的譜寬小于激光光譜寬度的兩倍時，通過π相位掃描控制雙光子躍遷會出現(xiàn)一個相干峰及分布在其兩側(cè)的兩個相干谷的相干特征；吸收譜的寬度決定了相干峰和

3、相干谷的強度，而吸收譜的形狀決定了兩個相干谷的對稱性。此外，通過對飛秒激光脈沖進行相位跳躍的調(diào)制，我們實現(xiàn)了非共振雙光子熒光的相干增強，并證實這是由于激發(fā)態(tài)上振動波包的相干相長干涉引起的。
　　 (3)利用偏振調(diào)制和相位調(diào)制的整形方法，我們分別在IR125和IR144溶液中實現(xiàn)了單光子熒光的相干增強；并從理論和實驗兩方面證實，這種單光子熒光的相干增強是由于較高能級的非共振雙光子吸收引起的。
　　 (4)對探測光進行光譜裁

4、減并對泵浦光進行單向或雙向的π相位掃描，我們能夠把單一量子體系中相鄰拉曼能級的CARS信號從其難以分辨的CARS光譜中區(qū)分出來，并對其進行選擇性的激發(fā)和抑制。此外，我們的理論模擬結(jié)果和實驗結(jié)果顯示，對泵浦光和探測光同時進行π相位掃描，能夠?qū)⒒旌衔镏心骋晃镔|(zhì)CARS信號增強的同時抑制另一物質(zhì)的CARS信號，與單純只對探測光進行調(diào)制相比，這一方法極大的提高了混合物中飛秒CARS信號的選擇性。
　　 (5)我們從理論上研究了共振調(diào)停(

5、2+2)四光子吸收過程的相干增強控制。對激光光譜進行π相位掃描，共振調(diào)停(2+2)四光子吸收過程的躍遷幾率能夠被明顯增強。我們還分析了這兩個非共振雙光子躍遷之間失諧量、激光光譜寬度以及激光光譜中心頻率對共振調(diào)停(2+2)四光子吸收的影響。
　　 (6)通過理論模擬，我們研究了原子體系中(2+1)共振增強多光子電離光電子能譜(REMPI)的相干相位控制。通過對激光光譜相位進行整形，我們能夠?qū)怆娮幽芰?、光電子譜的寬度以及特定動能的