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1、眾所周知,高溫質(zhì)子導(dǎo)體因其具有特殊的質(zhì)子導(dǎo)電功能,在固體氧化物燃料電池,氣體傳感器,有機(jī)物的氫化和脫氫,常壓合成氨,氫的電解制備、分離和提純等能源變換及薄膜反應(yīng)器方面有著重要的應(yīng)用價(jià)值和廣泛的應(yīng)用前景。 摻雜Y2O3的BaCeO3是最受人們青睞的質(zhì)子導(dǎo)電陶瓷材料之一。這不僅是由于這類陶瓷是迄今被發(fā)現(xiàn)的質(zhì)子電導(dǎo)率最高的陶瓷之一,還由于摻雜劑Y2O3與其它稀土氧化物相比價(jià)格低廉,有利于降低成本。但摻雜Y2O3的BaCeO3陶瓷的研究
2、存在兩個(gè)不足:(1)傳統(tǒng)的高溫固相法制備BaCeO3陶瓷的燒結(jié)溫度通常高達(dá)1650℃左右,帶來對(duì)高溫設(shè)備要求高、能耗高、成本高等問題;(2)至今,有關(guān)電性能的研究主要是在600-1000℃的高溫范圍,而中溫(300~600℃)電性能研究報(bào)道比較少見,這制約了它在該溫度范圍的應(yīng)用。為此,本論文進(jìn)行了BaCe1-xYxO34-α(X=0.05,0.10,0.15,0.20)系列陶瓷樣品的合成及其中溫(300~600℃)電性能研究。
3、本論文的主要研究工作及結(jié)果如下: 1.采用微乳液法合成了BaCe1-xYxO34-α(X=0.05,0.10,0.15,0.20)系列陶瓷樣品的粉體,為比較,還采用水熱沉淀法、溶膠-凝膠法不同的濕化學(xué)方法合成了x=0.15樣品的粉體,在較低溫度下燒結(jié)得到了致密陶瓷樣品,三種方法的燒結(jié)溫度分別比通常的高溫固相反應(yīng)法的燒結(jié)溫度(1650℃)降低了150℃,100℃和50℃。對(duì)產(chǎn)物形成過程及微結(jié)構(gòu)進(jìn)行了DSC-TGA、TEM、SEM及
4、XRD等表征。結(jié)果表明,約在1150~1200℃下灼燒10 h系列樣品就基本形成單相鈣鈦礦結(jié)構(gòu)。 2.采用交流阻抗譜、氣體濃差電池及氣體電化學(xué)透過(氫泵)等方法研究了樣品300~600℃時(shí)的電性能。研究發(fā)現(xiàn),樣品的導(dǎo)電性隨氣氛、溫度、摻雜量及合成方法而變化。各樣品在氫氣氣氛中是純質(zhì)子導(dǎo)體,在水蒸氣包含的空氣氣氛中為質(zhì)子、氧離子與電子空穴的混合導(dǎo)體,而在干燥的氧氣氣氛中是氧離子與電子空穴的混合導(dǎo)體。微乳液法合成的系列樣品中,x=0
5、.15的樣品具有最高的電導(dǎo)率,600℃時(shí)濕潤(rùn)氫氣、濕潤(rùn)空氣和干燥空氣中的電導(dǎo)率分別為1.04×10-2 S·cm-1,1.18×10-2S·cm-1和1.24×10-2 S·cm-1。對(duì)于相同的BaCe0.55Y0.15O3-α樣品在相同條件下的電導(dǎo)率的大小次序?yàn)椋害?水熱沉淀法)>σ(微乳液法)>σ(溶膠-凝膠法)。 3.成功地將三種方法合成的BaCe0.85Y0.15O3-α分別用于常壓合成氨,在500℃時(shí)0.75 mA或1
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