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文檔簡(jiǎn)介
1、當(dāng)今社會(huì)經(jīng)濟(jì)迅猛發(fā)展,隨之而來(lái)的能源短缺以及生態(tài)環(huán)境問(wèn)題,已然成為人類關(guān)心的熱點(diǎn),面對(duì)環(huán)境污染控制和凈化的研究也已成為亟待全球科學(xué)家攻克的重要難題。光催化技術(shù)是一種綠色的高級(jí)氧化技術(shù),在光的照射下,半導(dǎo)體材料能夠活化氧氣分子或水分子,使之產(chǎn)生具有活性的自由基,降解和消除掉各種環(huán)境污染物。光催化技術(shù)不僅能夠有效的利用太陽(yáng)能,將其轉(zhuǎn)化為氫能等容易為人類所用的能源,從而解決資源短缺等問(wèn)題;還能夠把有毒、有害的有機(jī)、無(wú)機(jī)環(huán)境污染物降解或者礦化為
2、低毒性甚至無(wú)毒性的物質(zhì),降低對(duì)環(huán)境造成的污染。然而,以二氧化鈦(TiO2)為代表的傳統(tǒng)半導(dǎo)體氧化物光催化劑,因其本身能帶結(jié)構(gòu)局限,存在對(duì)光的響應(yīng)范圍較窄等問(wèn)題,導(dǎo)致對(duì)太陽(yáng)能的利用率較低,同時(shí)其本身還有穩(wěn)定性較差等缺點(diǎn),這些因素都限制了其在光催化領(lǐng)域的發(fā)展和應(yīng)用。因此,如何實(shí)現(xiàn)光能的有效轉(zhuǎn)換,尋找和制備具有寬光譜響應(yīng)范圍、高量子效率且易回收利用等優(yōu)勢(shì)的光催化材料是亟待研究者解決的關(guān)鍵科學(xué)性問(wèn)題。
目前,以石墨相氮化碳(g-C3N
3、4)為代表的非金屬層狀材料,其特殊的電子結(jié)構(gòu),使之展現(xiàn)出獨(dú)特的性能,同時(shí)它還具備良好的熱穩(wěn)定性、化學(xué)穩(wěn)定性,成為科研工作者研究和關(guān)注的熱點(diǎn)。另外該材料成本低廉,具有合適的能帶結(jié)構(gòu),其禁帶寬度(Eg)約為2.7eV,是類似于石墨的片層結(jié)構(gòu)材料,可以從多種富含氮元素的天然材料中制得。g-C3N4在可見(jiàn)光照射下即可光解水、光催化降解多種污染物,是一種理想的可見(jiàn)光響應(yīng)型光催化劑。但光譜吸收范圍窄、比表面積小、光生電子-空穴對(duì)復(fù)合率高等缺陷影響了
4、其光催化性能的提升。本論文以g-C3N4為研究中心,通過(guò)多種修飾改性方法,改善其光催化性能,在對(duì)該材料進(jìn)行微觀結(jié)構(gòu)表征以及光催化性能評(píng)價(jià)基礎(chǔ)上,對(duì)其性能提升的原因及作用機(jī)制進(jìn)行了詳細(xì)的分析,主要研究?jī)?nèi)容如下:
首先,以多層g-C3N4為基底材料,通過(guò)半導(dǎo)體復(fù)合的方法來(lái)提高其可見(jiàn)光催化性能。采用離子交換法分別制備了銀/氯化銀(Ag/AgCl)和碘化銀(AgI)納米顆粒改性的g-C3N4納米復(fù)合材料(Ag/AgCl/g-C3N4和
5、AgI/g-C3N4),一方面擴(kuò)展了g-C3N4可以利用的可見(jiàn)光范圍;另一方面利用二者之間的協(xié)同效應(yīng)促進(jìn)光生電子-空穴對(duì)的分離,提升其光催化降解性能。利用多種表征方法分別對(duì)Ag/AgCl/g-C3N4和AgI/g-C3N4納米復(fù)合材料的微觀結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行分析,并深入考察了Ag/AgCl/g-C3N4和AgI/g-C3N4納米復(fù)合光催化劑在可見(jiàn)光照射下降解環(huán)境有機(jī)污染物的性能。結(jié)果表明,隨著Ag/AgCl和AgI含量的升高,復(fù)合光催化劑在
6、可見(jiàn)光區(qū)的吸收逐漸增強(qiáng)。在可見(jiàn)光的照射下,AgCl/g-C3N4中會(huì)有部分Ag單質(zhì)出現(xiàn),形成Ag/AgCl/g-C3N4復(fù)合納米材料,Ag單質(zhì)的等離子共振效應(yīng)以及材料之間構(gòu)建的協(xié)同作用共同提升了光催化性能,然而該體系仍存在穩(wěn)定性較差的問(wèn)題;相比之下,AgI具有更強(qiáng)的光催化活性,與g-C3N4的復(fù)合可增強(qiáng)AgI的穩(wěn)定性,二者之間的協(xié)同作用有助于光生電子-空穴對(duì)的遷移和分離,最終使復(fù)合材料的光電流強(qiáng)度和光催化活性等均得到顯著提高。
7、 其次,與石墨材料相比,二維以及三維結(jié)構(gòu)的石墨烯材料具有更優(yōu)越的光電性質(zhì)和表面特性。而層狀g-C3N4材料與石墨結(jié)構(gòu)相似,層間以范德華力相連,比表面積較小,影響了其光催化性能。借鑒石墨烯的研究思路,以多層g-C3N4材料為基底,通過(guò)剝離、自組裝等方式將其制備成二維或者三維結(jié)構(gòu),打破g-C3N4材料層間的范德華力,增大其表面積并提升其光催化性能。采用溶劑剝離法,控制合成了二維類石墨烯型氮化碳(GL-C3N4),該材料具有較高的比表面積、有
8、效的電子-空穴對(duì)分離率和優(yōu)越的光電性能,在可見(jiàn)光照射下,GL-C3N4的光電流強(qiáng)度和光催化活性都得到了顯著的提高。另外,在二維GL-C3N4研究的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步在離子液體的輔助下,將體相g-C3N4轉(zhuǎn)變?yōu)榫哂腥S網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的g-C3N4水凝膠。運(yùn)用多種表征手段結(jié)合理論計(jì)算研究了三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)g-C3N4水凝膠形成的機(jī)理,據(jù)此提出了一個(gè)將層狀材料剝離轉(zhuǎn)化成穩(wěn)定的三維水凝膠的普適性方法。研究表明,三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)g-C3N4水凝膠具有特殊的電子結(jié)構(gòu)
9、和光學(xué)特性,可拓展g-C3N4在光學(xué)等領(lǐng)域的應(yīng)用,這為后期濕法化學(xué)的研究以及納米材料光電特性的調(diào)控提供了新的方法和思路。綜合二維GL-C3N4與三維g-C3N4水凝膠光催化特性的研究可以發(fā)現(xiàn):二維GL-C3N4因具有較大的表面積和優(yōu)異的光生載流子轉(zhuǎn)移和分離效率,而具備更優(yōu)的光催化性能。
最后,為進(jìn)一步提升二維GL-C3N4的光催化性能,而向其中引入具有寬光吸收范圍、高量子效率、強(qiáng)光生載流子遷移能力的新型納米材料,利用復(fù)合材料的
10、協(xié)同效應(yīng)提升其電子-空穴對(duì)的分離效率及其對(duì)可見(jiàn)光的吸收能力?;诖?,設(shè)計(jì)制備了ZnS/GL-C3N4以及GL-MoS2/C3N4復(fù)合材料,并將其應(yīng)用于光催化降解有機(jī)污染物。研究結(jié)果顯示,在可見(jiàn)光照射下,不同維度的納米復(fù)合材料光催化降解有機(jī)污染物的活性優(yōu)于純GL-C3N4材料。隨著復(fù)合材料單體間接觸面積的增加,建立了載流子的快速傳輸通道,加速了界面電荷的轉(zhuǎn)移能力,能夠顯著改善GL-C3N4的光電化學(xué)性質(zhì)。同時(shí),復(fù)合納米材料提高了對(duì)可見(jiàn)光的
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