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1、學校代碼:10285學號:20134214057SOOCHOWUNIVERSITY碩士學位論文(學術學位)貴金屬修飾的硅納米線用于電化學析氫研究Studyofnoblemetalmodifiedsiliconnanowirestoelectrochemicalhydrogenevolutionreaction研究生姓名朱麗麗指導教師姓名邵名望專業(yè)名稱化學研究方向先進功能材料所在院部功能納米與軟物質研究院論文提交日期2016年3月貴金屬修
2、飾的硅納米線用于電化學析氫研究中文摘要I中文摘要在當前的能源供應過程中,氫氣是最有前途的清潔能源,并且具有環(huán)保、易存儲和能量密度大等特點。電催化析氫反應現(xiàn)被視為是一種高效的、有發(fā)展前景的、并能有效的解決未來能源危機的方法之一,因此,設計出具有較高活性和低廉成本的析氫催化劑是必不可少的。其中,貴金屬催化劑在電化學析氫反應中具有良好的催化效果。貴金屬納米顆粒的傳統(tǒng)合成方法主要是化學液相還原法,反應過程中,加入了表面活性劑和還原劑等添加劑,同
3、時還會伴隨著納米顆粒團聚現(xiàn)象。本論文中,利用氫氟酸處理硅線,表面形成具有還原能力的SiH鍵,從而將溶液中貴金屬還原在硅納米線表面,得到貴金屬(釕、銠、鉑)修飾的硅納米線復合物。另外,硅納米線具有大的比表面積,而且能通過SiH鍵緊密的負載金屬納米顆粒阻止納米顆粒團聚等特點。本論文中旨在用硅納米線負載貴金屬(釕、銠、鉑)制備出新型的電化學析氫催化劑,并提高其析氫反應效率,為電化學析氫實際應用奠定基礎。論文主體主要包括以下三個部分:(1)利用
4、SiH鍵的還原能力將釕納米顆粒原位還原在硅納米線表面,得到均勻穩(wěn)定的釕納米顆粒修飾的硅納米線復合物,利用X射線粉末衍射儀,掃描電鏡,透射電鏡進行表征分析。將制備出的釕納米顆粒修飾的硅納米線復合物應用于電化學析氫測試,用0.5M硫酸溶液作為電解液,研究其電化學析氫能力。實驗結果表明,釕納米顆粒修飾的硅納米線復合物表現(xiàn)出良好的電化學析氫性能,如低的起始過電位(110mV)和大的電流密度,并且具有較好的穩(wěn)定性,復合物的催化性能比純釕顆粒的效果
5、好。(2)以同樣的方法合成了銠納米顆粒修飾的硅納米線復合物,將其應用于電化學析氫測試。實驗結果表明,其具有優(yōu)異的析氫性能,與鉑的質量分數(shù)為40%的商業(yè)鉑碳材料對比,銠的質量分數(shù)為29.1%的銠納米顆粒修飾的硅納米線復合物具有更低的Tafel斜率(24mVdec)和在高過電位區(qū)間具有大的電流密度,時間電流曲線測試結果表明其具有良好的穩(wěn)定性。與此認為,復合物具有協(xié)同作用,即存在吸收位點和脫附位點,加速析氫反應的速率。并用密度泛函理論模擬計算
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