25298.離子型催化水氧化體系研究

1、碩士學(xué)位論文離子型催化水氧化體系研究StudyofIonicWjjlterOxidationSystem作者學(xué)科、學(xué)J姓名：專業(yè)：罷J’指導(dǎo)教師：直蚩完成日期：2Q!壘生墨旦大連理工大學(xué)DaliaIlU11iVerSityofTechnology大連理工大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要充分利用可再生能源太陽能是減少傳統(tǒng)能源使用的有效途徑之一【l‘3J。高效的把太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能是一個至關(guān)重要的問題。實現(xiàn)這個目標(biāo)的有效方法之一是利用太陽輻射能量轉(zhuǎn)換將

2、水分解成氫氣和氧氣，如今有關(guān)模擬自然界中的光致水放氧過程的研究越來越多，研究水氧化催化劑也成為了熱點【4’。71。最近幾年本課題組研究開發(fā)的Ru(bda)L2(L=2，2’聯(lián)吡啶6，6’二羧酸)類的水氧化催化劑有很高的催化活性。根據(jù)反應(yīng)機理得知，在催化水氧化過程中發(fā)生雙分子耦合形成I沁OORu的高活性水氧化中間體，因而如何促進(jìn)這類催化劑分子間的相互作用成為提高這類催化劑催化水氧化效率的關(guān)鍵。本論文設(shè)計合成了四個基于釕的水氧化催化劑[Ru

3、(bda)L2】(H2bda=2，2’聯(lián)吡啶6，6’二甲酸；L1=4羧基吡啶，Rul；L2=4二甲氨基吡啶，Ru2；L3=4(2二甲氨基乙基)吡啶，Ru3；L4=4(2乙基4甲基1羥基苯基)吡啶，Ru4)。加入等摩爾量NaoH催化劑Rul形成催化劑Rul，，加入等摩爾量HCl催化劑Ru2形成催化劑Rll2，。在一定條件下它們可以實現(xiàn)化學(xué)法和光驅(qū)動催化水放氧。催化劑Rul，(11711)的TON比催化劑Rul(8637)提高307，催化劑

4、Ru2，(5847)比催化劑Rll2提高126。通過調(diào)節(jié)催化體系的pH值，使這兩個催化劑的軸向配體形成陰離子和陽離子狀態(tài)，通過分子間的陰陽離子相互作用提高混合催化劑的催化活性。研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)在pH=40的條件下催化劑Rul2的TON比催化劑Rul和Ru2提高接近2倍，而在pH=68的條件下催化劑Rul2的TON有較小的提高，在pH=1O的條件下TON沒有明顯提高，只是催化劑Rul和Rll2單獨起催化作用。關(guān)鍵詞：水氧化；離子型催化劑；離子