負載型MoO3基催化劑氧化脫硫體系研究.pdf

1、燃料油燃燒產(chǎn)生的SOx造成的嚴重環(huán)境污染問題亟待解決。而氧化脫硫(ODS)具有成本低、條件簡單、脫除率高等獨特的優(yōu)點，已成為新型脫硫工藝的研究熱點。本文研究了負載型的MoO3基催化劑在油溶性氧化脫硫體系中的催化活性及其反應機理:
　　第一部分，用等體積浸漬法制備了以γ-Al2O3、δ-Al2O3、和鑭氧化物改性的γ-Al2O3(La-Al2O3)作載體的MoO3催化劑，用X-射線衍射(XRD)、紫外-可見漫反射光譜(UV-vis)

2、、紫外拉曼光譜以及氮氣物理吸附對催化劑進行表征。在40℃，常壓下，以油溶性的過氧化羥基異丙苯(CHP)為氧化劑，二苯并噻吩(DBT)的甲苯溶液作為模擬油品，采用固定床反應器考察了催化劑的氧化脫硫活性。UV-vis表征結果表明，MoO3活性組分與γ-Al2O3具有很強的相互作用，主要以四面配位的形式高度分散于載體上;而當氧化物浸漬于δ-Al2O3和La-Al2O3上時，八面體配位的Mo組分明顯增加。這些催化劑活性順序為:MoO3/La-A

3、l2O3＞MoO3/δ-Al2O3＞MoO3/γ-Al2O3。這不僅說明說明八面體MoO3結構的氧化活性高于四面體結構的鉬組分，而且表明鑭氧化物是Al2O3作載體的MoO3催化劑的一種助劑。
　　第二部分，采用催化劑MoO3/La-Al2O3、 MoO3/SiO2和Na、K助劑改性的MoO3/SiO2催化劑，分別以異丙醇和對苯醌為羥基自由基(OH·)和超氧自由基(O2·)抑制劑，探討在固體催化劑上，過氧化羥基異丙苯(CHP)和過氧

4、化氫叔丁醇(TBHP)氧化DBT的反應機理。實驗結果證實反應過程中有OH·存在而無O2·，進一步驗證其機理為羥基自由基機理。
　　第三部分，氧化反應產(chǎn)物中的砜類物質可以通過萃取吸附等方法除去。本文選擇不同Al2O3和USY來吸附脫除ODS反應后的含硫組分二苯并噻吩砜(DBTO2)，結果證明，Al2O3(2)吸附性能最佳且再生效果良好。
　　此外，石油中的含氮化合物會對石油的催化加工和產(chǎn)品使用性能、儲存安定性等有不良影響，燃燒