固相負載型鈷基催化劑催化亞硫酸鎂氧化反應(yīng)的研究.pdf

1、SO2對于環(huán)境和人體的危害越來越嚴重，煙氣脫硫技術(shù)成為控制大氣SO2排放的重要手段。濕式脫硫技術(shù)中的鎂法煙氣脫硫工藝因其因其占地小、能耗低、不易結(jié)垢等優(yōu)勢，尤其適合于中小型工業(yè)鍋爐的煙氣脫硫，具有廣闊的發(fā)展應(yīng)用空間。亞硫酸鎂的氧化是鎂法脫硫工藝中的關(guān)鍵步驟，過渡金屬對該過程有重要的催化作用。但目前所研究的催化劑大多以離子態(tài)添加，現(xiàn)有理論也僅局限在液相催化劑的作用機理研究。所投加的催化劑無法得到有效回收，需要對其進行定期補充，從而增加了運

2、行成本，同時催化劑會滯留于母液及產(chǎn)品中，也將引發(fā)水體和產(chǎn)品的二次污染等問題。開發(fā)和研究高效、穩(wěn)定、可回收、低殘留的固相型催化劑已經(jīng)成為該領(lǐng)域的發(fā)展趨勢。
　　本文以六水合硝酸鈷為鈷源，以4A鈉型分子篩為載體，采用浸漬法制備固相負載型鈷基催化劑。通過正交試驗設(shè)計，考察了預(yù)處理工藝、Co負載量、有無250℃一次焙燒，最終焙燒溫度和最終焙燒時間五個因素對催化劑性能的影響，并得到最佳制備工藝條件。運用BET、SEM、XRD、XRF和EDS

3、手段對固相負載型鈷基催化劑進行了表征分析，考察該催化劑的屬性特征及表面活性成分Co的負載情況。模擬實際工況，研究了固相負載型鈷基催化劑條件下亞硫酸鎂氧化的反應(yīng)動力學(xué)，得到相關(guān)動力學(xué)參數(shù)：催化劑濃度、亞硫酸鎂濃度、氧分壓的反應(yīng)分級數(shù)分別為0.39、0和0.4，在pH為8.0左右氧化速率達到最大，表觀活化能為23.43 KJ?mol-1。對催化劑條件下亞硫酸鎂氧化反應(yīng)動力學(xué)機理進行了研究，結(jié)合三相反應(yīng)過程的數(shù)學(xué)模型推斷，固相催化劑存在下亞硫