2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、本文利用課題組自主研發(fā)的石英毛細管反應(yīng)器(FSCR)研究了亞臨界水中聚碳酸酯(PC)的催化解聚相態(tài)變化行為。利用間歇式高壓反應(yīng)釜研究了聚碳酸酯在亞臨界水中的催化解聚,考察催化劑投加量、反應(yīng)溫度和反應(yīng)時間對PC解聚率、主產(chǎn)物雙酚A(BPA)產(chǎn)率和苯酚產(chǎn)率的影響。采用氣-質(zhì)聯(lián)譜(GC-MS)、氣相色譜(GC)對解聚液相產(chǎn)物進行定性定量分析,用傅立葉紅外光譜(FT-IR)和拉曼光譜(Raman)對固體產(chǎn)物進行定性分析。對在熔融石英管反應(yīng)器(F

2、SCR)中催化解聚的氣相產(chǎn)物采用Raman光譜不取樣定性定量分析。根據(jù)PC催化解聚得到的產(chǎn)物,并結(jié)合相態(tài)變化,推測出PC在亞臨界水中催化解聚機理。主要結(jié)論如下:
  利用FSCR,在分別添加和不添加催化劑醋酸錳(Mn(Ac)2)條件下進行PC解聚的相態(tài)變化對比研究,發(fā)現(xiàn)PC固體在升溫過程中逐漸軟化收縮熔融最終完全溶解,體系中相態(tài)變化過程為從開始的固-汽-液三相、汽-液-液三相以及汽-液兩相體系。PC在添加催化劑的反應(yīng)器中完全溶解所

3、需的時間遠小于不添加催化劑的,說明添加Mn(Ac)2加快了熔融PC在水中的溶解速度,從而縮短解聚反應(yīng)的時間。降溫過程中反應(yīng)器內(nèi)出現(xiàn)BPA油狀小液滴,并隨著溫度的降低而越來越多。相態(tài)對比研究為Mn(Ac)2催化解聚有利于縮短反應(yīng)時間提供了有力的依據(jù),并為高壓反應(yīng)釜中解聚反應(yīng)條件的選擇和機理討論提供了依據(jù)。
  在質(zhì)量投料比(H2O/PC)8.0,催化劑投加比(Mn(Ac)2/PC)0~2.5%,溫度250~280℃、壓力3.8~6.

4、0 MPa、時間15~60 min的條件下進行高壓釜中催化解聚實驗。結(jié)果表明在亞臨界水中添加催化劑能促進PC的解聚,在催化劑作用下完全解聚反應(yīng)時間縮短,反應(yīng)溫度降低;結(jié)果表明反應(yīng)溫度和反應(yīng)時間是PC解聚率和雙酚A(BPA)、苯酚產(chǎn)率的主要影響因素;雙酚A產(chǎn)率隨著溫度的升高和時間的延長出現(xiàn)先增加后下降的趨勢,而苯酚產(chǎn)率呈上升趨勢。較佳的反應(yīng)條件是:催化劑投加比2.0%(0.06g Mn(Ac)2/3g PC),反應(yīng)溫度280℃,反應(yīng)時間2

5、0 min,PC解聚率100%,BPA和苯酚產(chǎn)率分別為57.05%和18.63%。
  投料比8∶1(H2O/PC),催化劑投加比2.0%,反應(yīng)溫度250~280℃及反應(yīng)時間15~120 min條件下,對石英管反應(yīng)器中的PC催化解聚后氣相產(chǎn)物CO2產(chǎn)率進行定量分析,發(fā)現(xiàn)其隨反應(yīng)時間增加和反應(yīng)溫度的延長而增加,石英管反應(yīng)器中產(chǎn)物達到最高產(chǎn)率需要的時間相比于高壓反應(yīng)釜中更長,推測主要是由于高壓反應(yīng)釜金屬器壁的催化作用導(dǎo)致。
  

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