堿金屬改性鉑催化劑上的HCHO室溫氧化.pdf

1、甲醛是一種致癌物。它在空氣中的濃度超過一定值時，嚴重威脅人類的生命安全。因此，有效去除室內(nèi)空氣中的甲醛意義重大。催化氧化法是脫除甲醛最有效的方法。設(shè)計和研究低溫高活性高穩(wěn)定性的催化劑是研究者們普遍追求的目標(biāo)。通過對反應(yīng)機理的研究，認知反應(yīng)途徑及催化劑中各組分的作用，也是亟待解決的問題。此外，由于室內(nèi)環(huán)境中存在水蒸氣，因此從實際應(yīng)用的觀點考慮，研究水蒸氣對催化劑脫除甲醛性能的影響也非常必要。
　　本論文研究了xPt/TiO2和xPt

2、-Na/TiO2催化劑在25℃、600 ppm HCHO+18.9％ O2/N2反應(yīng)系統(tǒng)中對HCHO氧化的催化作用。實驗結(jié)果表明，向xPt/TiO2中添加堿金屬能夠顯著提高其催化活性。添加鈉時相應(yīng)促進作用最明顯。
　　優(yōu)化了鈉的前驅(qū)體鹽及其加入量，并優(yōu)化了催化劑的還原方法。結(jié)果表明，在NaNO3、Na2CO3和Na2SO4中，以NaNO3為鈉的前驅(qū)體鹽時效果最佳。在9％ H2/N2、HCHO溶液、甲酸和NaBH4中，以9％ H2/

3、N2為還原劑制備的Pt催化劑效果最好。由上述最佳條件制備的3％Na2O·0.5％Pt/TiO2催化劑，由于3％Na2O組分對反應(yīng)的促進作用，甲醛在GHSV=60000 mL/g·h條件下的轉(zhuǎn)化率由22％提高到了100％。
　　研究發(fā)現(xiàn)，水蒸氣在反應(yīng)系統(tǒng)中的存在不僅可促進含鈉催化劑的催化活性，還可顯著地提高其催化穩(wěn)定性。在上述3％Na2O·0.5％Pt/TiO2催化劑上，空速為GHSV=90000mL/g·h、組成為600 ppm

4、HCHO+2.8％ H2O+18.9％ O2/N2反應(yīng)氣中的甲醛在室溫即可100％轉(zhuǎn)化。連續(xù)反應(yīng)7h，轉(zhuǎn)化率未發(fā)生變化。
　　通過原位紅外技術(shù)研究發(fā)現(xiàn)，由甲醛吸附生成的二氧亞甲基(DOM)物種，在進一步生成甲酸鹽物種時，可使TiO2表面的羥基部分恢復(fù)。Na2O組分在0.1％Pt/TiO2中的加入，可促進甲酸鹽物種的生成。其原因在于(1)可增加TiO2表面羥基;(2)可使DOM物種的C-H得到活化。本研究發(fā)現(xiàn)的只在含鈉催化劑上水蒸氣