鉑催化劑上HCHO、CO低溫催化氧化研究.pdf

1、甲醛是室內(nèi)裝修時(shí)最嚴(yán)重的污染之一,對人體健康有極大危害,因此,越來越多的研究者開始關(guān)注室內(nèi)甲醛的低溫消除。在眾多甲醛消除技術(shù)中,催化氧化技術(shù)可以在較低溫度下將甲醛氧化成無毒的CO2和H2O。Pt系貴金屬則具有高活性高穩(wěn)定性等特點(diǎn),甚至在室溫下即可將低濃度的甲醛完全轉(zhuǎn)化為CO2和H2O。而CeO2由于具有可變的價(jià)態(tài),Ce4+／Cd3+之間的能快速氧化／還原過程以及優(yōu)良的儲存氧能力(OSC)等特點(diǎn)被廣泛應(yīng)用于催化領(lǐng)域。因此,本論文中我們制備

2、了一系列Pt／CeO2催化劑,并對其HCHO和CO的催化氧化性能進(jìn)行了研究。研究工作的主要內(nèi)容和結(jié)論如下:
　　 1.以溶膠凝膠法制備的CeO2為載體,采用浸漬法制備了負(fù)載型Pt催化劑用于低溫甲醛氧化反應(yīng),并考察了Pt前軀體及Pt負(fù)載量等因素對催化性能的影響。XRD、TEM和CO化學(xué)吸附表征結(jié)果表明Pt粒子在載體上高度分散。反應(yīng)結(jié)果表明以Pt(NO3)2為前軀體比H2PtCl6為前軀體制備的催化劑表現(xiàn)出更好的反應(yīng)性能,Cl-離子

3、的存在降低了催化劑的氧化還原能力,從而抑制了催化活性。此外,催化劑的活性隨著Pt負(fù)載量的增加而增強(qiáng),其中Pt負(fù)載量為3％時(shí)催化劑在30℃時(shí)甲醛轉(zhuǎn)化率仍在80％以上。并且通過原位紅外漫反射光譜的研究提出了Pt／CeO2催化劑上甲醛催化氧化反應(yīng)的可能機(jī)理:甲醛先在Pt／CeO2催化劑上進(jìn)行吸附,然后與活潑的氧發(fā)生反應(yīng),生成碳酸鹽形式的中間產(chǎn)物,隨后解離為氣態(tài)CO2和H2O。
　　 2.用不同載體負(fù)載Pt后發(fā)現(xiàn)其催化氧化甲醛和一氧化碳

4、的催化性能不同,表明載體性質(zhì)在兩種反應(yīng)中起到了關(guān)鍵作用。惰性載體不參與反應(yīng),無法促進(jìn)氧的活化因而催化劑活性較低。采用溶膠凝膠法制備了不同比表面的Pt／CeO2催化劑,研究發(fā)現(xiàn)比表面積為34 m2 g-1的催化劑其催化氧化甲醛和一氧化碳的性能最佳,這可能和催化劑中含有相對高的氧缺位濃度以及金屬-載體之間的相互作用有關(guān)。
　　 3.以CeO2及Ce1-xLaxO2-d等復(fù)合氧化物為載體,采用浸漬法制備了負(fù)載型Pt催化劑用于低溫甲醛和