臭氧在二惡英催化氧化中的應用.pdf

1、持久性有機污染物二惡英會對環(huán)境和人體造成巨大的威脅，因此二惡英的減排工作，尤其是將選擇性催化還原技術應用于二惡英催化分解，一直是人們的研究熱點。近年來的研究發(fā)現(xiàn)，把具有強氧化性的臭氧應用到二惡英的催化降解中，可以顯著降低催化反應溫度，有效節(jié)省減排成本。本文在介紹二惡英及其減排研究現(xiàn)狀的基礎上，對臭氧促進催化分解二惡英的技術展開了系統(tǒng)的研究。主要內容包括:
　　1、用浸漬法制備了MnOx/CNTs和CuOx/CNTs催化劑，在固定床

2、反應器中對臭氧輔助催化氧化氯苯的性能進行了研究。結果表明臭氧的加入極大地促進了氯苯催化氧化性能，即使在80℃低溫下，氯苯在MnOx/CNTs上的轉化率可以達到95％，與此同時，CO2的選擇性也接近100％。其中，碳納米管對氯苯的選擇性吸附作用和臭氧分解產生的高活性氧自由基是關鍵。此外，本文還發(fā)現(xiàn)MnOx/CNTs上臭氧輔助催化氧化氯苯的性能隨溫度升高而減弱，而在CuOx/CNTs上的臭氧輔助催化性能在低溫下雖然不如MnOx/CNTs，卻

3、隨溫度上升而逐漸升高，240℃時達到了100％的氯苯轉化率和CO2選擇性。這種現(xiàn)象的產生主要與MnOx和CuOx對臭氧分解的不同催化作用有關。
　　2、研究了氯苯類化合物中氯取代基的個數(shù)對MnOx/CNTs催化劑上臭氧輔助催化氯苯的影響，實驗表明氯取代基的增多會減弱臭氧的輔助效果。當反應溫度為240℃，目標物濃度濃度為50 ppm，臭氧濃度為2300 ppm時，MnOx/CNTs催化劑上氯苯，1，2-二氯苯和1，3，5-三氯苯的完

4、全氧化率分別是74.4％，56.5％和46.0％。這種現(xiàn)象的產生主要與氯取代基的親電性有關。
　　3、采用溶膠凝膠法和浸漬法制備了V-Mn-Ce-Ox/TiO2-CNTs催化劑，在二惡英反應體系中研究了溫度對臭氧輔助催化降解二惡英性能的影響。結果表明，當通入200 ppm臭氧時，120和170℃下二惡英的降解率顯著提高，但是在反應溫度為220℃時，臭氧的輔助作用十分有限，這種現(xiàn)象的產生主要與氧自由基在高溫下的不穩(wěn)定性有關。

5、　　4、采用溶膠凝膠法和浸漬法制備了V-Mn-Cu-Ce-Ox/TiO2-CNTs，V-Cu-Ce-Ox/TiO2-CNTs和V-Mn-Ce-Ox/TiO2-CNTs催化劑，研究220℃下不同催化劑活性成分對臭氧輔助催化降解二惡英性能的影響。結果表明，當沒有通入臭氧時，發(fā)生二惡英的合成，且CuOx的加入顯著促進二惡英的合成，而MnOx的加入會抑制二惡英的合成。當在反應體系中通入200 ppm臭氧時，V-Mn-Cu-Ce-Ox/TiO2-