水產(chǎn)養(yǎng)殖水中抗生素的殘留特性及其去除技術(shù)研究.pdf

1、本課題以江蘇省常州市某規(guī)?；a(chǎn)養(yǎng)殖場為研究對象，采用固相萃取-高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法(SPE-LC-MS/MS)對養(yǎng)殖水體中的抗生素進行了測定以及對其殘留特性進行分析，研究了抗生素的含量水平、在水產(chǎn)養(yǎng)殖區(qū)中的分布及隨季節(jié)的變化規(guī)律，并進行環(huán)境風險評價;通過負載水合氧化鐵的形式對竹炭進行改性制備水合氧化鐵改性竹炭（HFO改性竹炭），考察了其對典型水產(chǎn)養(yǎng)殖抗生素（恩諾沙星、磺胺甲噁唑、氟甲砜霉素）的去除效果;構(gòu)建了不同基質(zhì)、不同植物的表

2、面流人工濕地以及不同流態(tài)、不同植物的潛流人工濕地，考察了其對水產(chǎn)養(yǎng)殖尾水中抗生素的去除效果，并探究了基質(zhì)、植物、流態(tài)、水力停留時間等因素對人工濕地去除水產(chǎn)養(yǎng)殖尾水中抗生素效果的影響。
　　本課題取得的主要結(jié)論如下:
　　(1)本研究點的水產(chǎn)養(yǎng)殖水中檢測到了恩諾沙星、磺胺甲噁唑、土霉素和氟甲砜霉素4種抗生素，殘留量最大的是氟甲砜霉素(平均濃度937.21 ng/L)，其次為磺胺甲噁唑(平均濃度110.84ng/L)和恩諾沙星(

3、平均濃度55.85ng/L)，土霉素在滆湖中的含量最高(平均濃度667.73ng/L)?？股卦诒狙芯克a(chǎn)養(yǎng)殖區(qū)的分布規(guī)律為，養(yǎng)殖魚塘以氟甲砜霉素、磺胺甲噁唑和恩諾沙星為主要殘留抗生素，生產(chǎn)河道以氟甲砜霉素、磺胺甲噁唑為主要殘留抗生素，滆湖以土霉素為主要殘留抗生素?？股睾侩S季節(jié)的變化規(guī)律為:磺胺甲噁唑在夏季時含量最高(平均濃度249.66ng/L)，恩諾沙星、土霉素和氟甲砜霉素均是春冬季含量高于夏秋季。環(huán)境風險評價結(jié)果表明，4種抗生

4、素對水生生物潛在的環(huán)境風險至少在中度風險以上（風險系數(shù)RQ≥0.18），其中磺胺甲噁唑表現(xiàn)出高度風險（風險系數(shù)RQ≥3.17）。
　　(2)采用HFO改性竹炭處理水產(chǎn)養(yǎng)殖水中典型抗生素，結(jié)果表明HFO改性竹炭對磺胺甲噁唑的去除效果最好(48h去除率97.84％)，恩諾沙星次之(48h去除率59.32％)，對氟甲砜霉素基本無去除作用（48h去除率4.79％）。本研究采用的改性方法是可行的，HFO改性竹炭對水中磺胺甲噁唑的去除受其初始

5、濃度及初始pH的影響，去除速率隨初始濃度的升高而減小，反應(yīng)速率常數(shù)隨pH的變化規(guī)律為pH8＞pH4＞pH1，水中磺胺甲噁唑主要以陰離子形態(tài)存在時去除效率最高，HFO改性竹炭去除磺胺甲噁唑的過程中有反應(yīng)產(chǎn)物生成，采用HFO改性竹炭去除磺胺甲噁唑有利于減弱反應(yīng)體系的毒性。
　　(3)表面流人工濕地對水產(chǎn)養(yǎng)殖尾水中抗生素的去除效果為:恩諾沙星(69.7±6.9％)＞磺胺甲噁唑(24.4±12.8％)＞氟甲砜霉素(13.9±9.1％)，表

6、面流人工濕地對恩諾沙星有較好的去除效果，在水力停留時間為4d時即能達到較高的去除率(66.7％)，而表面流人工濕地對磺胺甲噁唑和氟甲砜霉素的去除效果較差，但隨著水力停留時間的延長其去除效果有進一步的提高。植物對表面流人工濕地去除效果影響較小，植物作用可能不是表面流人工濕地中抗生素的主要去除途徑?；|(zhì)對表面流人工濕地去除水產(chǎn)養(yǎng)殖尾水中的抗生素有較大的影響，對于恩諾沙星，復(fù)合填料作為基質(zhì)的表面流人工濕地在較低水力停留時間條件下(4d)即能達

7、到較高的去除效率(67.6％);對于磺胺甲噁唑和氟甲砜霉素，底泥表面流人工濕地去除效果要優(yōu)于復(fù)合填料人工濕地。
　　(4)潛流人工濕地對水產(chǎn)養(yǎng)殖尾水中抗生素的去除效果為:恩諾沙星(80.4±4.5％)＞磺胺甲噁唑(30.4±12.4％)＞氟甲砜霉素(17.0±8.9％)，潛流人工濕地對恩諾沙星有很好的去除效果，在水力停留時間為1d時即能達到較高的去除率(82.9％)，而潛流人工濕地對磺胺甲噁唑和氟甲砜霉素的去除效果較差，但隨著水力