鐵還原菌對(duì)汞的甲基化及其影響因素研究.pdf

1、汞作為全球性污染物日益受到人們的關(guān)注。水環(huán)境中，無機(jī)汞可以通過生物甲基化作用轉(zhuǎn)化為毒性極高的甲基汞(MeHg)，甲基汞通過生物富集作用以及食物鏈的傳遞進(jìn)入人體，對(duì)人類健康構(gòu)成威脅。汞的生物甲基化過程與Fe3+異化還原過程有著密切的聯(lián)系，而且鐵還原菌(DissimilatoryIron-ReducingBacteria，DIRB)是一類非常重要的汞甲基化微生物。汞的微生物甲基化效率通常與微生物的活性相關(guān)，又受溫度、pH、Eh、汞的濃度及各

2、種有機(jī)絡(luò)合劑的影響。在實(shí)驗(yàn)室模擬條件下，研究了兩種鐵還原菌(Geobactersulfurreducens和ShewancllaoneidensisMR-1)對(duì)汞的甲基化作用及其影響因素。研究結(jié)果為自然水體生態(tài)系統(tǒng)中鐵還原菌參與汞甲基化的過程提供了直接證據(jù)。主要的研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下：
　　 1.通過微生物純培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)，得出兩種鐵還原菌(G.sulfurreducens和S.oneidensisMR-1)在低濃度汞溶液中能夠生長(zhǎng)，但

3、生長(zhǎng)受到一定程度的抑制，主要表現(xiàn)在菌株生長(zhǎng)曲線遲緩期的延長(zhǎng)，而對(duì)于對(duì)數(shù)生長(zhǎng)期的時(shí)長(zhǎng)沒有明顯影響。當(dāng)初始HgCl2濃度為1mg·L-1時(shí)，鐵還原菌的初始生長(zhǎng)受到一定程度的抑制，但鐵還原菌的最大生長(zhǎng)量與不加HgCl2時(shí)較為接近。
　　 2.研究發(fā)現(xiàn)鐵還原菌在生長(zhǎng)過程中能同時(shí)將溶液中無機(jī)汞轉(zhuǎn)化為MeHg。在初始HgCl2濃度為1mg·L-1、溫度35℃、pH6.0、鹽度0.9％的厭氧條件下，G.sulfurreducens的甲基化率達(dá)

4、到38％。同樣，在初始HgCl2濃度為1mg·L-1、溫度35℃、pH5.0、鹽度0.9％的厭氧條件下，S.oneidensisMR-1的甲基化率為26％。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明鐵還原菌對(duì)汞的甲基化過程很有可能是發(fā)生在細(xì)胞內(nèi)的酶促反應(yīng)。其中G.sulfurreducens比S.oneidensisMR-1的汞甲基化率高，因?yàn)镚.sulfurreducens是嚴(yán)格厭氧菌，而S。oneidensisMR-1是兼性厭氧菌，在厭氧的環(huán)境下，G.sulfu

5、rreducens比S.oneidensisMR-1更容易在生長(zhǎng)的同時(shí)將無機(jī)汞轉(zhuǎn)化為MeHg。
　　 3.考察了多種不同環(huán)境因素對(duì)汞甲基化的影響。結(jié)果表明：在厭氧條件下，溫度在4～35℃范圍內(nèi)，溫度越高甲基汞轉(zhuǎn)化率越高，溫度不但影響汞甲基化的酶催化反應(yīng)還會(huì)影響微生物的生理活性等，從而影響汞的甲基化；適當(dāng)增加HgCl2初始濃度與鹽度能提高甲基汞的轉(zhuǎn)化率，但過高汞濃度和鹽度會(huì)造成微生物的死亡，對(duì)汞甲基化產(chǎn)生強(qiáng)烈的抑制效果；G.sul

6、furreducens在pH6.0時(shí)甲基汞的生成量最大，相同條件下S。oneidensisMR-1在pH5.0時(shí)甲基汞的生成量最大，弱酸性比酸性和中堿性更有利于汞的甲基化，過酸的環(huán)境會(huì)影響微生物對(duì)汞的吸收；硫化物與汞離子易形成硫化汞，造成反應(yīng)體系中的可溶性汞離子的濃度大大降低，對(duì)汞甲基化產(chǎn)生明顯的抑制作用；反應(yīng)體系中腐殖質(zhì)含量增加，腐殖酸易與無機(jī)汞結(jié)合形成比離子態(tài)汞更難被微生物甲基化的腐殖酸結(jié)合態(tài)汞，導(dǎo)致甲基化率的下降：半胱氨酸通過與汞

7、形成一種可以透過細(xì)胞膜、容易進(jìn)出細(xì)胞的絡(luò)合物，不僅能夠提高進(jìn)入細(xì)胞內(nèi)進(jìn)行甲基化的汞含量，還可以促進(jìn)汞在細(xì)胞膜上的傳輸，在提高甲基汞生成量的同時(shí)還能加速汞的甲基化。
　　 4.通過在同一反應(yīng)體系中同時(shí)添加Hg2+和Fe3+的微生物混合培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)，研究鐵還原與汞甲基化之間的關(guān)系。結(jié)果表明：HgCl2的加入對(duì)微生物還原Fe3+有較大影響，HgCl2不但可以通過制約鐵還原菌的生長(zhǎng)與活性來抑制Fe3+的異化還原，汞甲基化過程還會(huì)競(jìng)爭(zhēng)鐵還原過