大氣新粒子形成機(jī)理的實(shí)驗(yàn)室研究與外場(chǎng)觀測(cè).pdf

1、為了研究3nm以下顆粒物的形成與增長(zhǎng)機(jī)制，以及大氣新粒子的形成與增長(zhǎng)機(jī)制。因此我們從觀測(cè)和實(shí)驗(yàn)室模擬兩個(gè)方面進(jìn)行研究。
　　溫度以及相對(duì)濕度(RH)是氣溶膠成核過程中的兩個(gè)重要的熱力學(xué)參數(shù)，但是基于實(shí)驗(yàn)室研究成核過程和溫/濕度的研究還不足。這里我們報(bào)告實(shí)驗(yàn)觀察到硫酸氣溶膠成核與增長(zhǎng)對(duì)于溫度和RH的依賴性。實(shí)驗(yàn)在一根流動(dòng)管中進(jìn)行，實(shí)驗(yàn)溫度范圍為:248K至313K，RH范圍為:0.8％至79％，硫酸的相對(duì)酸度(RA)范圍為:6×10

2、-5至0.38(2×107-109cm-3)。實(shí)驗(yàn)過程中的雜質(zhì)成分以及濃度如下:NH3＜23pptv，methylamine＜1.5 pptv，dimethylamine＜0.52 pptv。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明當(dāng)硫酸濃度固定時(shí)，低溫有利于成核過程;但是當(dāng)RA固定時(shí)，低溫會(huì)阻礙成核過程。同時(shí)實(shí)驗(yàn)也表明硫酸與水的二元成核在行星邊界層的溫度和硫酸范圍內(nèi)可以忽略不計(jì)。通過以上實(shí)驗(yàn)過程，我們推導(dǎo)出一個(gè)關(guān)于將RA，RH，溫度與成核速率關(guān)聯(lián)起來的經(jīng)驗(yàn)公式。

3、游離硫酸分子受限的碰撞冷凝不能預(yù)測(cè)在小于3nm尺寸范圍內(nèi)顆粒物的增長(zhǎng)率以及其對(duì)溫度和RH的依賴性。這暗示著對(duì)于3nm以下顆粒物的增長(zhǎng)要考慮蒸發(fā)，硫酸水合物，以及有可能涉及的三元分子等因素。
　　為了研究新粒子在中國(guó)污染大氣中形成的空間不均勻性，在2015年9月到11月期間，我們選取城市中靠近石化工業(yè)的地點(diǎn)和長(zhǎng)江三角洲區(qū)域背景地區(qū)同時(shí)采樣。在城市地點(diǎn)我們觀測(cè)到一系列被限制在小范圍區(qū)域、日平均持續(xù)時(shí)長(zhǎng)6.8小時(shí)的新粒子形成(NPF)現(xiàn)

4、象（事件頻數(shù):n=5）。5nm粒子成核率(J5)在區(qū)域性和局地性新粒子生成事件時(shí)，都被發(fā)現(xiàn)與硫酸濃度(logJ5 vs.log[H2SO4]斜率接近1)正相關(guān)。此外，比起在區(qū)域性事件中，在局地性事件中的J5被附近工業(yè)排放的揮發(fā)性有機(jī)化合物增強(qiáng)。分粒徑段的氣溶動(dòng)力學(xué)計(jì)算結(jié)果表明，比起區(qū)域性的事件，局地性事件以高成核率(J13＞1000 cm-3s-1)、3nm以下顆粒物高生長(zhǎng)率（GRsub-3＞20 nm h-1）、大量的核模態(tài)粒子(me