構(gòu)筑磁分離型可見光驅(qū)動Fe3O4@SiO2@AgX-Ag納米光催化劑.pdf

1、近年來,表面等離子體納米異質(zhì)結(jié)光催化劑AgX:Ag因為其高效的催化活性劑穩(wěn)定性引起研究者的關(guān)注。為減少納米光催化劑的損失,反應(yīng)過程中需離心操作進(jìn)行回收,這給光催化劑的實際應(yīng)用帶來極大的不便。鑒于磁性納米粒子Fe3O4具有較大的比表面積和良好的分離回收特性,將其作為光催化劑的載體,可制成磁性Fe3O4@SiO2@AgX:Ag復(fù)合納米材料,使其既具有粉狀納米光催化劑優(yōu)良的光催化活性,又可通過外加磁場實現(xiàn)光催化劑與反應(yīng)液的迅速分離。
　

2、　 本文采用多元醇法合成分散性好、尺寸均一、磁性較強(qiáng)的Fe3O4納米球,通過改進(jìn)的St(o)ber方法得到Fe3O4@SiO2復(fù)合納米球,對其進(jìn)行物相結(jié)構(gòu)、形貌及磁學(xué)性質(zhì)進(jìn)行分析。利用SiO2與穩(wěn)定劑PVP之間的氫鍵作用,在相同的多元醇體系中將AgCl沉積在Fe3O4@SiO2表面,之后通過光還原作用得到分散性良好的磁分離型Fe3O4@SiO2@AgCl:Ag等離子光催化劑。通過XRD、UV-vis、SEM、HRTEM、EDS及VSM

3、對催化劑進(jìn)行了表征,表明磁分離型光催化劑為負(fù)載型結(jié)構(gòu)。本文合成的磁分離型光催化劑在降解有機(jī)污染物方面表現(xiàn)出較高的活性及穩(wěn)定性,4 min可將RhB降解完全,且8次循環(huán)之后活性不變,穩(wěn)定性良好。在可見光照射下,該催化劑亦可光催化降解甲基橙及亞甲基藍(lán)。通過在體系中添加捕獲劑探索了光催化反應(yīng)機(jī)理,確定主要反應(yīng)活性物種為h+或·OH。
　　 通過改變光還原時間、磁流體濃度、硅殼層厚度來探尋磁分離光催化劑的最佳合成工藝,以7.5 mL F

4、e3O4水溶液、2.0 mL TEOS、可見光光還原20 min工藝制備的光催化劑反應(yīng)活性最高。在可見光照射下,Fe3O4@SiO2@AgCl:Ag可有效降解常見污染物,如甲基紅、孔雀石綠、茜素紅、異丙醇、重金屬離子等,表明本文制備的磁分離型光催化劑有著廣泛適用性?？疾炝擞袡C(jī)物光催化與重金屬離子光催化還原的聯(lián)系,在甲基紅存在條件下,Cr6+的光催化還原效率增加,驗證了有機(jī)物的光催化氧化與重金屬離子光催化還原的協(xié)同作用。利用磁分離型:Fe

5、3O4@SiO2@AgCl:Ag催化劑可見光光催化還原CO2,反應(yīng)5 h后,產(chǎn)物中包含甲醇、乙醇、正丙醇組分,總產(chǎn)量達(dá)到16.656mmol/g-cat。
　　 采用多元醇法合成磁分離型Fe3O4@SiOz@AgBr:Ag及Fe3O4@SiO2@Agl:Ag催化劑。利用Fe3O4@SiO2@AgBr:Ag可見光光催化還原CO2,產(chǎn)物包含甲醇、乙醇兩種組分,總量達(dá)到4.792 mmol/g-cat。通過XRD、TEM、XPS、VS