化學鏈燃燒中硫酸鈣載氧體性能及其改性研究.pdf

1、溫室效應及其引發(fā)的全球氣候變暖已成為當今重大全球環(huán)境問題之一。作為最主要的溫室氣體，二氧化碳的減排工作迫在眉睫。燃煤電站是二氧化碳排放大戶，也是二氧化碳減排工作的重點對象。
　　二氧化碳捕集和封存技術被認為是實現(xiàn)二氧化碳減排的有效途徑。但是由于空氣中氮氣的稀釋，煙氣中二氧化碳濃度低，僅為10％-15%，需要進行耗能的分離富集過程后才能進行封存，造成了使用的不經(jīng)濟性。
　　化學鏈燃燒則改變了傳統(tǒng)的燃燒方式，通過載氧體對氧的傳遞

2、，實現(xiàn)了燃料與空氣的分離，避免了二氧化碳的稀釋問題，燃料燃燒后產(chǎn)生的煙氣通過簡單的冷凝除去水蒸氣就可得到高濃度的二氧化碳?；瘜W鏈燃燒技術的應用對降低減排總成本具有重大現(xiàn)實意義。
　　本研究首先選用了來源廣泛、價格低廉的鐵礦石及硫酸鈣作為載氧體進行實驗。在不同溫度下對載氧體的反應活性進行實驗研究，重點考察了燃料甲烷的轉化率，并對燃料反應器出口的一氧化碳和二氧化硫濃度進行了檢測。考察了鐵礦石、單純硫酸鈣載氧體的反應特性。實驗表明，鐵礦

3、石反應活性不高，載氧量也較低。而硫酸鈣則具有較高的載氧能力，但其作為載氧體在低溫下反應活性較差，需在較高溫度下反應才能有效進行，易導致氧載體中的硫以二氧化硫的形式釋放，造成氧載體性能下降。從總體性能方面考慮，硫酸鈣載氧體的性能優(yōu)于鐵礦石，選擇其做進一步的研究。
　　針對硫酸鈣活性較低的問題，為提高硫酸鈣的氧傳遞能力及還原活性，探索了摻雜過渡金屬氧化物的硫酸鈣制備的載氧體的性能。在硫酸鈣中添加金屬氧化作為改性劑，結果表明，加入錳氧化

4、物或鐵氧化物改性后，硫酸鈣載氧體的反應活性有很大提高，降低了反應體系溫度，能夠同時實現(xiàn)燃料的有效利用和二氧化硫排放的控制。在900℃的情況下，改性后的硫酸鈣載氧體能夠保證95%以上的甲烷氣體有效轉化成二氧化碳，比單純硫酸鈣提高了20個百分點。其900℃時的反應活性甚至優(yōu)于950℃下單純硫酸鈣的反應活性，同時，二氧化硫的排放濃度降低了一個數(shù)量級。但是，加入的過渡金屬氧化物對硫酸鈣載氧體的循環(huán)性能產(chǎn)生了一定的負面影響，可初步推斷主要是由于反