長江中下游典型湖泊沉積物中正構烷烴、多環(huán)芳烴的源匯解析與生物風險評估.pdf

1、江漢湖群是我國最大的淡水湖泊群，地處長江中下游，是我國資源豐富、經濟發(fā)達的地區(qū)。隨著人類活動的不斷干擾，其湖泊面積不斷縮小、水體富營養(yǎng)化程度加快、湖泊分類更加細化，其中以復雜碳氫化合物（complex hydrocarbon mixtures，簡稱CHMs）為主的有機污染也在不斷加劇。目前對該區(qū)域中有機污染物如正構烷烴(n-alkanes，簡稱n-A)、多環(huán)芳烴(Polycyclic aromatic hydrocarbons，簡稱PA

2、Hs)、有機氯農藥(Organochlorine pesticides，簡稱OCPs)等的研究大多局限于基于湖泊有機污染物總濃度的分布特征與源匯解析的探索，而將不同類型湖泊一起綜合分析對比的未見報道。
　　本研究中，我們于2013年秋季對長江中下游流域的三個典型的湖泊(東湖、梁子湖、湯遜湖)的沉積物進行采樣，分析江漢湖群目前的污染情況，為解決此污染提供一個數據支持。實驗測定了沉積物中正構烷烴、多環(huán)芳烴以及有機碳，通過分析相關診斷參

3、數確定污染物可能的來源，同時對多環(huán)芳烴進行了生物風險評估。
　　實驗結果是測得東湖正構烷烴濃度范圍為2880～19906ng/g，總多環(huán)芳烴濃度為184～1125ng/g，總有機碳范圍為0.65％～5.01%；梁子湖正構烷烴濃度范圍為1157～23811ng/g，總多環(huán)芳烴濃度為44～324ng/g，總有機碳0.79%～4.21%；湯遜湖正構烷烴濃度范圍為4580～28502ng/g，總多環(huán)芳烴濃度為169～545ng/g，總有機

4、碳濃度范圍為0.76%～4.18%。與已有數據中正構烷烴和多環(huán)芳烴濃度相比，這三個城市湖泊正構烷烴濃度均屬于高值。東湖多環(huán)芳烴含量從中度污染水平變化到高度污染水平，梁子湖和湯遜湖的多環(huán)芳烴屬于中度污染水平。
　　正構烷烴的垂直分布顯示，梁子湖和湯遜湖沉積柱正構烷烴濃度在10cm深度以下達到基本穩(wěn)定而東湖沉積柱在20cm后才基本穩(wěn)定，推測東湖受到的生物擾動要大于梁子湖和湯遜湖。濃度分布顯示主峰碳均為C27、C29、C31和C33，是

5、陸地植物蠟質皮層的最大組成。碳優(yōu)勢指數表明三個湖泊整個沉積柱范圍內正構烷烴以高等植物來源為主，且低分子量的正構烷烴主要來源于石油污染；奇偶優(yōu)勢結果表明在表層沉積物正構烷烴為高等植物正構烷烴和人類活動的貢獻，隨著深度增加奇偶優(yōu)勢指數減少，說明正構烷烴有降解；植物蠟和天然正烷烴結果表明表層沉積物中正構烷烴為陸源高等植物和化石燃料燃燒的共同作用；陸生源與水生源比值結果表明高等植物正構烷烴殘余正構烷烴貢獻較大；姥姣烷與植烷比值均小于1，顯示了缺

6、氧沉積環(huán)境和陸相有機質成因；姥姣烷/nC17和植烷/nC18較小表明演化程度較高；(C21+C22)/(C28+C29)值小于1表明正構烷烴來源于陸源有機質；∑C9～20/∑ C20～40大于1則表明了陸源高等植物的來源。
　　對母體PAHs和APAHs進行定性和定量，與2～3環(huán)的母體多環(huán)芳烴相比，4～6環(huán)的多環(huán)芳烴占主要組成，表明熱解為人類活動的主要來源。二萘嵌苯(perylene)在母體多環(huán)芳烴中占有絕對優(yōu)勢，尤其是深度較大的

7、位置，表明沉積柱深處其生物來源比例很高。APAHs中，烷基取代的熒蒽、芘及菲要高于其它組分，并且母體PAHs要高于烷基取代的。隨著烷基取代程度的增加，大多數APAHs的濃度呈現(xiàn)出下降的趨勢，表明了污染主要來源于熱解，其次是化石燃料的直接排放。在三個湖泊不同深度的沉積柱中，母體PAHs一般高于APAHs。與正烷烴的垂直分布相似，梁子湖和湯遜湖沉積柱在10cm后PAHs濃度維持基本不變，而東湖在20cm深度后PAHs濃度才穩(wěn)定。一般而言，母

8、體PAHs和大部分APAHs濃度隨深度增加濃度減小，表明石油碳氫化合物的直接排放與表層沉積物的含量密切相關。然而作為典型的生物PAHs的二萘嵌苯隨沉積物深度增加而增加。該研究初步表明，三個湖泊具有很相似的污染特征，但是PAHs的垂直分布受特定環(huán)境的影響，因為不同類型的湖泊受到的人類活動影響是不同的。
　　以位于武昌市區(qū)中心的東湖為例，東湖受到1970年代至今長期的人類活動影響。這段歷史改變了PAHs和正構烷烴在20cm深度的污染水

9、平，相對來說，其他兩個湖泊受到的干擾較小，歷史記錄相對穩(wěn)定，直到10cm深度處才發(fā)生改變。異構體比例分析同樣顯示了多環(huán)芳烴來源在不同的沉積柱段的變化。多環(huán)芳烴的生物來源在深層沉積物中占主導地位，而表層沉積物很大程度上受直接排放化石燃料的影響，但熱解源仍占主導地位。生態(tài)風險評估表明，三個湖泊的PAHs不會引起負面生物效應。
　　類似于正烷烴和多環(huán)芳烴，總有機碳(TOC)隨沉積物深度的增加迅速下降，然后幾乎不變。顯然，沉積柱深處存在機