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文檔簡介
1、石墨烯(graphene)是由碳原子sp2雜化形成的具有二維結(jié)構(gòu)的新型納米材料。由于具有優(yōu)異的物理化學(xué)特性、巨大的比表面積,石墨烯被廣泛應(yīng)用于各個(gè)領(lǐng)域。隨著其生產(chǎn)量和使用量不斷增大,石墨烯不可避免會(huì)進(jìn)入到大氣、水體和土壤等環(huán)境中,因此研究石墨烯的生態(tài)環(huán)境效應(yīng)已顯得十分必要。此外,石墨烯進(jìn)入環(huán)境后,可能會(huì)與環(huán)境中污染物存在強(qiáng)烈的相互作用,進(jìn)而影響到污染物的生態(tài)環(huán)境效應(yīng),因此,研究石墨烯與污染物的相互作用進(jìn)而研究其對污染物生態(tài)毒性的影響,對
2、準(zhǔn)確恰當(dāng)?shù)脑u價(jià)石墨烯的生態(tài)環(huán)境效應(yīng)具有十分重要的現(xiàn)實(shí)意義。多氯聯(lián)苯(Polychlorinated biphenyls,PCBs)是環(huán)境中存在的一類典型的有機(jī)污染物,因具有半揮發(fā)性、生物富集性和高毒性等特點(diǎn)被列為首批的持久性有機(jī)污染物之一。基于此,本文以典型的持久性有機(jī)污染物PCB28為代表性污染物,探討了石墨烯對PCB28的吸附效應(yīng)及機(jī)制,在闡明石墨烯對玉米的毒性效應(yīng)機(jī)制的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步深入研究了石墨烯對玉米吸收、積累PCB28的影響
3、。
主要結(jié)論如下:
1、運(yùn)用聚甲醛固相微萃取技術(shù)(POM-SPE),采用批量平衡法研究磺化石墨烯(SG)和氧化石墨烯(GO)對PCB28的吸附性能,并采用三個(gè)方程對吸附等溫線進(jìn)行擬合。結(jié)果表明Langmuir方程和Freundlich方程均能很好的擬合吸附等溫線。不同環(huán)境因素(溫度、pH)下,石墨烯對PCB28的吸附量都隨著PCB28平衡濃度的升高而增大。pH值越大,SG和GO對PCB28的吸附能力越強(qiáng),但隨著溫度的
4、升高其吸附能力逐漸下降,吸附過程屬于放熱反應(yīng)。傅里葉紅外光譜的結(jié)果表明SG和GO對PCB28的吸附機(jī)制存在有π-π共軛作用和疏水效應(yīng),但不是其吸附的主要機(jī)制。通過分析石墨烯表面不同功能基團(tuán)的變化證實(shí)了石墨烯與PCB28之間存在兩種離子作用(H-π交互和陰離子-π交互),這兩種作用可能是其吸附的主要機(jī)制。
2、在試驗(yàn)濃度范圍(0-500 mg·L-1)內(nèi),磺化石墨烯對玉米幼苗生長表現(xiàn)出了明顯的濃度-劑量效應(yīng)關(guān)系。在低濃度時(shí)促進(jìn)玉
5、米幼苗的生長,在高濃度時(shí)卻產(chǎn)生了抑制作用,在50 mg·L-1時(shí)促進(jìn)作用最大,而在500 mg·L-1時(shí)已表現(xiàn)為明顯的抑制。玉米幼苗體內(nèi)抗氧化酶活性發(fā)生了不同的變化,低濃度時(shí)根中的SOD、POD、MDA酶活相對于對照都有所下降,而高濃度時(shí)顯著升高,表明此時(shí)玉米幼苗已經(jīng)發(fā)生了氧化脅迫,通過細(xì)胞活力和膜脂透性的研究也證實(shí)了這一點(diǎn)。為了直觀的觀察到磺化石墨烯的影響,對玉米體內(nèi)誘導(dǎo)的活性氧(ROS)及根尖形態(tài)和表面細(xì)胞性狀進(jìn)行成像觀察。結(jié)果表明
6、低濃度時(shí)體內(nèi)誘導(dǎo)的ROS較少,細(xì)胞排列緊密有序且細(xì)胞較大,根尖飽滿,而高濃度時(shí)玉米體內(nèi)已經(jīng)積累大量活性氧,細(xì)胞損傷嚴(yán)重,根尖表面褶皺較多,活力不強(qiáng)。
3、在磺化石墨烯和PCB28共存時(shí),對玉米幼苗吸收、積累PCB28及其體內(nèi)的代謝產(chǎn)物進(jìn)行分析,結(jié)果發(fā)現(xiàn)在短時(shí)間內(nèi)石墨烯和PCB28共存對玉米幼苗的生長沒有產(chǎn)生較大的影響,但對PCB28在體內(nèi)吸收積累有一定作用?;腔p少了幼苗根部對PCB28的吸附,增大了玉米根部對PCB28
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