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文檔簡介
1、脂肪族聚酯具有可再生性、可生物降解性、生物相容性和可吸收性,是一種環(huán)境友好型綠色高分子材料,在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。目前合成的生物可降解脂肪族聚酯多為線形、星形、樹枝狀和超支化結(jié)構(gòu),大多存在分子量不高、支化結(jié)構(gòu)不可控、合成過程復(fù)雜等缺點。因此,開發(fā)一種簡便高效的方法用于合成高支化高分子量且結(jié)構(gòu)可控的脂肪族聚酯具有重要的理論研究意義和實際應(yīng)用價值。另外,作為生物醫(yī)用高分子材料,脂肪族聚酯對其使用安全性有十分嚴(yán)格的要求,目前用于合成脂
2、肪族聚酯的無金屬有機催化劑多為強酸或強堿,其殘留對聚合產(chǎn)物的應(yīng)用有不良影響。因此,開發(fā)用于內(nèi)酯單體開環(huán)聚合的新型完全生物相容性催化劑對于脂肪族聚酯用作生物醫(yī)用材料以及拓展其應(yīng)用范圍具有極其重要的意義。
本文以線形/星形羥基化聚丁二烯作為大分子引發(fā)劑,通過開環(huán)聚合的方法合成了線形梳狀/星形梳狀聚己內(nèi)酯、聚戊內(nèi)酯、聚碳酸酯及聚己內(nèi)酯-聚乳酸嵌段共聚物,并對其性能進行了研究,系統(tǒng)地考察了聚合物的高支化結(jié)構(gòu)對性能的影響;采用一種新型完
3、全生物相容性硼酸類催化劑用于內(nèi)酯單體的開環(huán)聚合,并研究了聚合反應(yīng)動力學(xué)及聚合反應(yīng)機理。論文的主要內(nèi)容和結(jié)果如下:
(1)以線形/星形羥基化聚丁二烯作為大分子引發(fā)劑,簡便高效地合成了線形梳狀及星形梳狀聚己內(nèi)酯(LC-PCL和SC-PCL),具有高支化、高分子量、窄分布、支化度可控的特點,其中,聚己內(nèi)酯的重均分子量Mw達到276KDa,且分子量分布很窄(<1.15),支化因子g'為0.24。探究了支鏈長度對聚己內(nèi)酯熱性能和晶體結(jié)構(gòu)
4、的影響:隨著支鏈長度的增加,聚己內(nèi)酯的結(jié)晶溫度(Tc)和熔融溫度(Tm)逐漸升高,其結(jié)晶能力增強;結(jié)晶度(Xc)逐漸增大,晶粒尺寸(D)逐漸減小。探究了線形、星形、線形梳狀及星形梳狀四種拓撲結(jié)構(gòu)對聚己內(nèi)酯特性粘度、流變性能以及結(jié)晶性能的影響:聚己內(nèi)酯的支化程度越高,其特性粘度越小;對于不同拓撲結(jié)構(gòu)的聚己內(nèi)酯,其復(fù)數(shù)粘度(η*)順序為L-PCL>S-PCL>SC-PCL>LC-PCL;隨著支化程度的增加,聚己內(nèi)酯的結(jié)晶度(Xc)大幅度提高
5、(由L-PCL的58.0%增大至SC-PCL的87.8%),晶粒尺寸(D)逐漸減小。
(2)以線形/星形羥基化聚丁二烯作為大分子引發(fā)劑,簡便高效地合成了線形梳狀及星形梳狀聚戊內(nèi)酯(LC-PVL和SC-PVL),具有高支化、高分子量、窄分布、支化度可控的特點,其中,聚戊內(nèi)酯的重均分子量Mw達到264KDa,且分子量分布很窄(<1.15),支化因子g;為0.37。探究了支鏈長度對聚戊內(nèi)酯熱性能和晶體結(jié)構(gòu)的影響:隨著支鏈長度的增加,
6、聚戊內(nèi)酯的結(jié)晶溫度(Tc)和熔融溫度(Tm)逐漸升高,其結(jié)晶能力增強;結(jié)晶度(Xc)逐漸增大,晶粒尺寸(D)逐漸減小。探究了線形、星形、線形梳狀及星形梳狀四種拓撲結(jié)構(gòu)對聚戊內(nèi)酯特性粘度、流變性能以及結(jié)晶性能的影響:聚戊內(nèi)酯的支化程度越高,其特性粘度越小;對于不同拓撲結(jié)構(gòu)的聚戊內(nèi)酯,其復(fù)數(shù)粘度(η*)順序為L-PVL>S-PVL>SC-PVL>LC-PVL;隨著支化程度的增加,聚戊內(nèi)酯的結(jié)晶度(Xc)大幅度提高(由L-PVL的52.3%增
7、大至SC-PVL的82.7%),晶粒尺寸(D)逐漸減小。
(3)以線形/星形羥基化聚丁二烯作為大分子引發(fā)劑,成功地合成了線形梳狀及星形梳狀聚三亞甲基碳酸酯(LC-PTMC和SC-PTMC),具有高支化、高分子量、支化度可控的特點,其中,PTMC的重均分子量Mw達到364KDa,支化因子g;為0.46。探究了線形、星形、線形梳狀及星形梳狀四種拓撲結(jié)構(gòu)對PTMC特性粘度、熱性能以及蠕變性能的影響:PTMC的支化程度越高,其特性粘度
8、越小;拓撲結(jié)構(gòu)對PTMC的玻璃化轉(zhuǎn)變及熱降解性能沒有顯著影響;隨著支化程度的增加,PTMC的蠕變應(yīng)變增大,蠕變速率升高,加工性能顯著改善。
(4)以線形/星形羥基化聚丁二烯作為大分子引發(fā)劑,成功地合成了線形梳狀及星形梳狀高分子量高支化聚己內(nèi)酯-聚乳酸嵌段共聚物(LCPCL-b-PLA和SCPCL-b-PLA)。探究了PCL嵌段對PLA嵌段結(jié)晶性能的影響:PCL-b-PLA中PCL嵌段有稀釋劑效應(yīng),顯著提高了PLA嵌段的結(jié)晶能力
9、,當(dāng)PCL和PLA摩爾含量相當(dāng)時,PCL-b-PLA嵌段共聚物的結(jié)晶性能最好。探究了線形、星形、線形梳狀及星形梳狀四種拓撲結(jié)構(gòu)對PCL-b-PLA中PLA嵌段結(jié)晶性能的影響:支化結(jié)構(gòu)均能提高PLA嵌段的結(jié)晶能力,尤其是星形和線形梳狀支化結(jié)構(gòu)的促進作用更加顯著。
(5)以硼酸(1)、苯硼酸(2)、2-噻吩硼酸(3)、2-呋喃硼酸(4)和5-嘧啶硼酸(5)作為內(nèi)酯開環(huán)聚合的催化劑,成功地合成了PCL、PVL、PTMC及嵌段共聚物P
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