MOx修飾Al2O3擔(dān)載金催化劑的制備及其在CO2激光器模擬氣氛中的應(yīng)用.pdf

1、CO2激光器是被廣泛應(yīng)用的一類氣體激光器，然而其運(yùn)行期間激光腔內(nèi)工作氣體易發(fā)生等離子誘導(dǎo)化學(xué)反應(yīng)而產(chǎn)生對(duì)激光器有害的成分，主要是CO和O2等，致使激光器輸出功率逐漸下降。采用催化方法，利用固體催化劑消除 CO等有害成分是一種高效低成本的應(yīng)對(duì)激光功率下降的策略。負(fù)載型納米金催化劑作為一種新型的催化材料，對(duì)催化氧化 CO反應(yīng)具有優(yōu)異的催化性能，引起了廣泛關(guān)注。本論文采用等體積浸漬法制備了不同金屬氧化物修飾γ-Al2O3擔(dān)載金催化劑 Au/M

2、Ox/Al2O3(M=Fe，V，Zr，Ce，La，Co，Nb)，通過(guò)調(diào)變Au與載體間的相互作用防止納米Au粒子在制備及反應(yīng)過(guò)程中發(fā)生團(tuán)聚，同時(shí)提高載體的表面可移動(dòng)氧含量進(jìn)而促進(jìn)催化劑在 CO2激光器模擬氣氛中催化氧化 CO的反應(yīng)性能，同時(shí)結(jié)合 XRD， HAADF-STEM，O2-TPD，Raman，XAFS等手段對(duì) Au/MOx/Al2O3催化劑的結(jié)構(gòu)、金的價(jià)態(tài)、儲(chǔ)氧能力等進(jìn)行表征，以揭示修飾前后催化劑反應(yīng)性能的差異原因。本論文取得的

3、主要實(shí)驗(yàn)結(jié)果如下：
　　1.與 Au/Al2O3催化劑相比，經(jīng) FeOx和 VOx修飾的γ-Al2O3擔(dān)載納米金催化劑Au/Fe-V-Ox/Al2O3具有更高的Au分散度，且其在CO2激光器模擬氣氛中具有更好的催化CO氧化反應(yīng)性能。HAADF-STEM和XAFS等表征結(jié)果均顯示，相比于Au/Al2O3催化劑，修飾前后 Au納米粒子的化學(xué)狀態(tài)并沒(méi)有發(fā)生變化，但 Au/Fe-V-Ox/Al2O3催化劑中的Au粒子粒度更小、尺寸分布更窄

4、，這可能是Au/Fe-V-Ox/Al2O3催化劑具有更高催化活性的原因之一；采用O2-TPD測(cè)試并對(duì)比催化劑在貧氧或無(wú)氧反應(yīng)氣氛中的催化反應(yīng)速度，結(jié)果表明經(jīng)FeOx和VOx修飾后的載體表面可移動(dòng)氧含量增多，使催化劑在貧氧或無(wú)氧反應(yīng)氣氛中的CO氧化反應(yīng)速率更高，這是Au/Fe-V-Ox/Al2O3催化劑在CO2激光器模擬氣氛中具有更高催化活性的另一個(gè)重要原因。
　　2.采用FeOx-NbOx和LaOx-CoOx修飾γ-Al2O3進(jìn)而

5、擔(dān)載納米Au粒子，在高度分散所擔(dān)載Au納米粒子的同時(shí)，提高復(fù)合載體表面的可移動(dòng)氧含量，從而使得復(fù)合載體擔(dān)載的納米Au催化劑在CO2激光器模擬氣氛中表現(xiàn)出更高的催化氧化CO的反應(yīng)性能。本章較詳細(xì)考察了復(fù)合載體焙燒溫度對(duì) Au/Fe-Nb-Ox/Al2O3和Au/La-Co-Ox/Al2O3催化劑在CO2激光器模擬氣氛中的反應(yīng)活性及穩(wěn)定性的影響，并優(yōu)化了催化劑的制備參數(shù)。
　　3.為進(jìn)一步提高納米Au催化劑的反應(yīng)活性和穩(wěn)定性，在保持A