鐵酸鉍薄膜和六角錳酸鹽單晶的鐵電疇研究.pdf

1、多鐵材料是凝聚態(tài)物理和材料科學領(lǐng)域一個重要的研究課題。在信息存儲、自旋電子設(shè)備、磁-光-電耦合器件和鐵電光伏效應等領(lǐng)域，多鐵材料都具有極大的應用價值，是實現(xiàn)設(shè)計多功能器件非常重要的候選材料。鐵酸鉍(BiFeO3，BFO)是唯一在室溫下同時具有鐵電性和反鐵磁性的多鐵材料，但由于 BFO的絕緣性和大的漏電流，限制了其在半導體電子器件方面的應用。論文針對BFO的這一固有缺陷，利用ITO(Indium Tin Oxide)玻璃基片和摻鋁的氧化鋅

2、(ZnAlO，ZAO)創(chuàng)造性地設(shè)計出了ZAO/BFO/ITO玻璃異質(zhì)結(jié)構(gòu)，研究了其電輸運特性，拓寬了BFO在設(shè)計多功能光電子器件方面的應用。利用壓電力顯微鏡(Piezoresponse Force Microscope，PFM)揭示了BFO多晶薄膜中的鐵電疇結(jié)構(gòu)和極化翻轉(zhuǎn)情況，并實現(xiàn)了低電壓下的極化刻蝕，取得了比較理想的研究結(jié)果。研究結(jié)果為 BFO基于鐵電光伏效應的光電器件和鐵電隨機存儲器件的設(shè)計奠定了基礎(chǔ)。六角錳酸鹽單晶豐富的鐵電疇結(jié)

3、構(gòu)也是目前吸引人的研究熱點之一。利用PFM實現(xiàn)了對錳酸鉺(ErMnO3，EMO)和錳酸镥(LuMnO3，LMO)單晶鐵電疇結(jié)構(gòu)的觀測，呈現(xiàn)了鐵電渦旋疇的立體形貌，揭示了鐵電渦旋疇的反演過程，開創(chuàng)了獨特的實驗測試方法。論文對BFO多晶薄膜、EMO和LMO單晶中鐵電疇的這一系列研究為多鐵材料的研究提供了新的方向；開辟了多鐵材料廣闊的應用前景；豐富了多鐵材料疇工程的研究內(nèi)容；對多鐵材料鐵電疇物理理論機制的深入探索也具有重要的意義和研究價值。<

4、br>　　論文采用溶膠凝膠法和固相反應燒結(jié)法分別制備了BFO靶材和ZAO靶材，采用脈沖激光沉積法制備了ZAO/BFO/ITO玻璃異質(zhì)結(jié)構(gòu)，通過低溫電輸運測量系統(tǒng)研究了ZAO/BFO/ITO玻璃異質(zhì)結(jié)構(gòu)的電輸運特性，對漏電流機制進行了分析并討論了磁電阻效應；采用磁控濺射法分別在有無緩沖層鑷酸鑭(LaNiO3，LNO)的Pt/Ti/SiO2/Si(111)基片上沉積了單層BFO多晶薄膜，通過X射線衍射、原子力顯微鏡和拉曼光譜對比了這兩組BF

5、O多晶薄膜的生長，揭示了LNO對BFO形貌和微結(jié)構(gòu)的影響；通過系列不同直流偏壓下PFM的極化翻轉(zhuǎn)實驗和單點鐵電電滯回線的測試，分析了影響B(tài)FO多晶薄膜的鐵電疇極化翻轉(zhuǎn)的因素；采用熔劑燒結(jié)法生長了EMO和LMO單晶，通過側(cè)面的PFM、斜拋面的PFM和逐層拋磨晶體ab面的PFM掃描，實現(xiàn)了對EMO和LMO鐵電疇的立體成像，并得到了鐵電渦旋疇相變和反演過程理想的實驗結(jié)果。論文的主要研究成果與創(chuàng)新點如下：
　　1.創(chuàng)造性地設(shè)計出了npn型

6、ZAO/BFO/ITO玻璃異質(zhì)結(jié)構(gòu)。由于BFO薄膜中含有大量氧空位，可將BFO薄膜當作p型半導體對待；與其他n型半導體材料結(jié)合的這一設(shè)計拓寬了BFO薄膜在電子器件等方面的應用方向。電輸運特性研究結(jié)果表明：在低溫60K—240K之間，該異質(zhì)結(jié)構(gòu)存在弱的整流行為；漏電流機制屬于塊體限制普爾-弗倫克爾發(fā)射機制(Bulk-limited Poole-Frenkel，BLPF)；在正負偏流下，該異質(zhì)結(jié)構(gòu)的阻溫曲線存在明顯的差異，這歸因于BFO層中

7、鐵電極化的翻轉(zhuǎn)以及半導體層和鐵電體BFO層之間的界面電荷耦合；在外磁場0.3T作用下，該異質(zhì)結(jié)構(gòu)表現(xiàn)為負的磁電阻效應，在160K以下，隨著溫度的降低，磁電阻明顯增大，BFO層自旋相關(guān)散射和異質(zhì)結(jié)構(gòu)的界面電阻是負磁電阻的主要原因。
　　2.利用緩沖層LNO來調(diào)節(jié)BFO多晶薄膜在Pt/Ti/SiO2/Si(111)基片上的結(jié)晶生長情況。實驗結(jié)果顯示：緩沖層 LNO有效緩解了BFO和基片之間的晶格不匹配，改變了BFO薄膜的生長晶向、減小

8、了晶粒的大小，表面形貌更加平整光滑；無緩沖層LNO時，200nm厚度是BFO薄膜的擇優(yōu)厚度，表面光滑致密，顆粒均勻度好；而有緩沖層LNO時，LNO的厚度越厚，其優(yōu)化BFO薄膜晶粒生長的作用越明顯。
　　3.對BFO多晶薄膜實現(xiàn)了鐵電疇的極化翻轉(zhuǎn)刻蝕，為BFO多晶薄膜的研究開拓了新的方向。系列不同電壓的極化翻轉(zhuǎn)實驗發(fā)現(xiàn)樣品中向上的極化疇占主導地位，向下翻轉(zhuǎn)鐵電疇比向上翻轉(zhuǎn)容易，這與單點電滯回線所示的不對稱的正負矯頑力一致；BFO多晶

9、薄膜中不完全的疇翻轉(zhuǎn)是由于外加電壓的不足、不同晶粒中的疇壁密度、雜質(zhì)的缺陷效應以及鐵彈疇的位移/成核引起的應變效應等導致產(chǎn)生的。在極化翻轉(zhuǎn)邊界外的部分鐵電疇也被翻轉(zhuǎn)了，歸因于在晶粒邊界疇壁的長程作用和疇生長等因素。實驗還發(fā)現(xiàn)通過減小薄膜厚度可實現(xiàn)較低電壓對鐵電疇的翻轉(zhuǎn)，在50nm厚的BFO多晶薄膜上用較低的+8V直流電壓成功完成了鐵電極化刻蝕。
　　4.對EMO和LMO單晶PFM掃描實驗方法進行了創(chuàng)新設(shè)計，突破了傳統(tǒng)的在樣品表面直

10、接進行掃描的方法，而對樣品進行了拋磨，成功得到了沿著斜面和側(cè)面掃描的PFM圖片，以及實現(xiàn)了沿著晶體ab平面逐層拋磨原位掃描，清晰呈現(xiàn)了樣品中疇結(jié)構(gòu)的立體三維圖和渦旋核結(jié)點軌跡；直觀觀測到EMO和LMO樣品內(nèi)部的渦旋疇結(jié)構(gòu)和擴散過程，從實驗的角度揭示了在離散的各異性中會出現(xiàn)連續(xù)對稱性，即鐵電相變 Tc處連續(xù)對稱性U(1)引起拓撲渦旋擴散，開創(chuàng)了獨特的實驗方法，這與Monte Carlo數(shù)值模擬的結(jié)果完全吻合。實驗數(shù)據(jù)顯示：在不同退火溫度下