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1、通過(guò)范德華方程模擬體系的實(shí)際壓力與理論壓力差值的變化,初步研究了CO2 催化氫化反應(yīng)的動(dòng)力學(xué),結(jié)果表明:氫化反應(yīng)在333K 后反應(yīng)速度隨溫度的升高而加快(333K~373K),反應(yīng)在很短時(shí)間內(nèi)就可以達(dá)到平衡。 通過(guò)化學(xué)鍵合將有機(jī)膦配體引入到在CO2 中有較大溶解性的聚環(huán)氧丙烷、含氫硅油或羥基硅油上,合成出一系列功能性膦配體,將有機(jī)膦配體負(fù)載到nano-SiO2 上合成出nano-SiO2 負(fù)載膦配體,利用傅里葉紅外光譜,核磁,熱
2、重分析表征其結(jié)構(gòu)。將功能性膦配體與RuCl3 組成催化體系,以嗎啉存在下的CO2 催化氫化反應(yīng)為模型反應(yīng),考察了不同條件以及不同體系對(duì)催化劑催化活性的影響。少量水或醇可迅速提高催化活性,過(guò)多的醇對(duì)反應(yīng)影響不大,但過(guò)多的水對(duì)反應(yīng)不利。醇的結(jié)構(gòu)和pKa 對(duì)CO2 催化氫化反應(yīng)的活化影響較大,隨著醇(ROH)中R—基團(tuán)空間位阻增大,催化活性降低;醇的pKa 越小,催化活性越好。反應(yīng)的最佳溫度為353K。催化活性隨著H2 壓力的升高而升高,達(dá)到
3、10 Mpa 后趨于平緩;而催化活性隨CO2 壓力的升高出現(xiàn)先升高后降低的現(xiàn)象。 將聚醚(PPO)或有機(jī)硅鏈段引入配體上,可以同時(shí)提高催化劑溶解性和催化活性;并且催化劑在CO2 中的溶解性越大,催化活性越高;雙齒配體具有較高催化活性,含有酯基的有機(jī)膦配體催化活性較好,這是由于γ位酯基對(duì)釕的配位作用,形成類似二齒配體的結(jié)構(gòu);有機(jī)膦配體上同時(shí)引入親CO2 基團(tuán)(羥基硅油)和親水基團(tuán)(聚乙二醇)可提高催化活性。 Nano-Si
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