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文檔簡介
1、經(jīng)順酐加氫可生成丁二酸酐、γ-丁內(nèi)酯、四氫呋喃、1,4丁二醇等一系列高附加值且應用廣泛的化合物。如何制備高活性、高選擇性順酐加氫催化劑,實現(xiàn)順酐加氫下游產(chǎn)物的定向合成一直是近年來研究的熱點。在順酐加氫催化劑體系中,活性金屬組分的晶粒尺寸和催化劑的表面性質(zhì)都會對催化劑的順酐加氫活性、產(chǎn)物選擇性產(chǎn)生重要影響。前期研究結(jié)果表明,小晶粒尺寸活性金屬具有高的金屬比表面積,表現(xiàn)出高的順酐加氫活性,而催化劑表面合適酸性質(zhì)的存在可顯著促進順酐分子中C=
2、O加氫,進一步生成深度加氫產(chǎn)物。
在金屬浸漬液中引入絡合劑檸檬酸可調(diào)節(jié)浸漬前驅(qū)體性質(zhì),改善活性組分的分散性能,提高催化劑的活性。改性材料Al-SBA-15既可保持SBA-15規(guī)整的二維六方孔道結(jié)構,又可通過改變硅鋁比調(diào)控催化劑的酸性質(zhì),可將其作為催化劑或載體負載活性組分應用于催化反應。
基于此,分別以SBA-15和Al-SBA-15為載體,在催化劑制備過程中引入檸檬酸絡合劑,設計制備一系列催化劑,調(diào)變催化劑中活性組分
3、Ni0的晶粒尺寸和催化劑的酸性質(zhì),系統(tǒng)考察兩因素對順酐加氫反應的影響作用機制。以期為高效順酐加氫催化劑的設計和開發(fā)提供理論指導。
本論文的主要研究內(nèi)容如下:
1、在催化劑制備過程中引入檸檬酸制得CA-Ni/SBA-15催化劑,與未加檸檬酸的催化劑作對比,采用XRD、BET、TEM等手段對催化劑進行表征并考察其順酐加氫性能,結(jié)果表明,催化劑制備過程中檸檬酸的引入促進了活性組分Ni在載體表面的分散,CA-Ni/SBA-1
4、5催化劑表現(xiàn)出高的加氫活性。通過不同反應時間、反應壓力、反應溫度的工藝條件實驗對比發(fā)現(xiàn)CA-10Ni/SBA-15催化劑具有更高的γ-丁內(nèi)酯的選擇性。
2、在載體制備過程中加入異丙醇鋁制得具有酸性中心的Al-SBA-15,考察不同酸性的CA-Ni/Al-SBA-15催化劑在順酐加氫反應中的催化性能。采用XRD、H2-TPR、NH3-TPD等表征方法表征催化劑,研究結(jié)果表明,隨著催化劑硅鋁比的降低,催化劑酸性越來越強,而活性組分
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