Cu-Mn基直接合成二甲醚催化劑的優(yōu)化及動(dòng)力學(xué)研究.pdf

1、在開(kāi)發(fā)成功的新型Cu-Mn-Zn/Y雙功能催化劑基礎(chǔ)上，本論文著重對(duì)催化劑及反應(yīng)條件進(jìn)行了優(yōu)化，并對(duì)其合成二甲醚的本征動(dòng)力學(xué)方程進(jìn)行研究。得到的主要結(jié)果如下：對(duì)催化劑中金屬組分負(fù)載量、Cu含量和Mn含量的優(yōu)化結(jié)果顯示，當(dāng)金屬負(fù)載量為30mmol/g-Y，Cu/(Cu+Mn+Zn)和Mn/(Cu+Mn+Zn)比分別為0.6和0.3時(shí)，催化劑活性最好，并使催化劑的活性提高了24％左右。XRD、TPR和TPD實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該組成配比的催化劑中

2、存在較多量的與Cu1+xMn2-xO4和ZnMn2O4的物相適當(dāng)作用的CuO，并且對(duì)CO的吸附能力適當(dāng)。 對(duì)溫度、壓力、空速和氫碳摩爾比等反應(yīng)條件的考察結(jié)果顯示，當(dāng)溫度250℃、壓力2.0MPa、空速1500h-1、氫碳摩爾比1.5時(shí)，催化劑具有較好的活性和選擇性，CO轉(zhuǎn)化率85％，DME的選擇性為67％。 通過(guò)對(duì)不同吸附模型和不同表面反應(yīng)控制步驟的動(dòng)力學(xué)模型選擇，并利用等溫積分反應(yīng)器上的動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)各種模型進(jìn)行參數(shù)