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1、隨著現(xiàn)代社會(huì)的快速發(fā)展,具有特殊功能的材料,如具有光電性能優(yōu)點(diǎn)、磁性能及環(huán)境友好的光催化功能材料,成為科學(xué)研究的熱點(diǎn)。配合物材料,不僅具有多樣性的價(jià)鍵形成和新穎的空間結(jié)構(gòu),而且還具有特殊的光、電、磁性及催化性能,特別是在環(huán)境污染物催化降解處理方面應(yīng)用的可行性,引起研究者廣泛的興趣。過(guò)渡金屬配合物整合了金屬和聚合物的諸多優(yōu)點(diǎn),在清潔能源、智能響應(yīng)材料、高性能器件制備方面具有廣泛的應(yīng)用潛力。水熱法合成的密閉條件有利于進(jìn)行那些對(duì)人體健康有毒有
2、害的反應(yīng)體系,盡可能的減少環(huán)境污染,整個(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程屬于綠色環(huán)保的過(guò)程。本論文通過(guò)水熱合成的方法制備了17個(gè)結(jié)構(gòu)新穎的過(guò)渡金屬配合物,采用X-單晶衍射儀對(duì)配合物的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了測(cè)定,并對(duì)其光學(xué)、磁學(xué)和光催化性能進(jìn)行了研究。
本課題開展了以下兩個(gè)方面的研究工作:
首先,我們利用鄰菲羅啉衍生物{2-(4-甲氧基)-1氫-咪唑[4,5-f][1,10]鄰菲羅啉,MOPIP和2-(9-蒽)-1氫-咪唑[4,5-f][1,10
3、]鄰菲羅啉,AIP}合成了10個(gè)過(guò)渡金屬配合物:[Cd4(MOPIP)12]·(H2O)9(1),[Mn2(MOPIP)6]·(H2O)6(2),[Cu(MOPIP)2]·(OH)2(3),[Ni(MOPIP)3]·H2O·C6H5O3(4),[Ag2(MOPIP)(HMOPIP)]n·nNO3·1.5nH2O(5),[Cr(MOPIP)2]Cl(6),[Co(MOPIP)(HMOPIP)2]·(OH)2·3H2O(7),[Cu2(MO
4、PIP)2]n(8),[Zr(MOPIP)3]·(OH)·3H2O(9),[Co(AIP)(HAIP)2](OH)2(10)。在配合物(1)、(2)、(4)、(7)、(9)、(10)中,每個(gè)金屬中心離子與來(lái)自三個(gè)不同HMOPIP或MOPIP(HAIP或AIP)上的六個(gè)氮原子進(jìn)行配位,形成畸變的八面體構(gòu)型。在配合物(3)、(6)中,每個(gè)中心離子與來(lái)自兩個(gè)不同MOPIP分子上的氮原子形成四配位的四面體結(jié)構(gòu),配合物(5)、(8)為一維鏈狀結(jié)構(gòu)
5、,其中心離子分別與來(lái)自于不同HMOPIP和MOPIP配體上的三個(gè)氮原子配位,分別形成三配位畸變的三角形構(gòu)型。利用Guassian03程序?qū)ε浜衔?3)和(6)進(jìn)行了自然鍵軌道分析(NBO)。對(duì)配合物(2)、(3)和(4)分別進(jìn)行了光催化降解染料試驗(yàn),結(jié)果表明配合物(3)的催化降解效果比較好,在廢水處理方面具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。
其次,我們利用鄰菲羅啉衍生物(2-甲基吡嗪[3,2-f:2’,3’-h]喹喔啉,Medpq)和芳香
6、羧酸(1,2-H2BDC=1,2-苯二甲酸,1,4-H2BDC=1,4-苯二甲酸,H2PDC=2,3-吡啶二羧酸)作為共配體,與過(guò)渡金屬配位,合成了7個(gè)過(guò)渡金屬配合物:[Ni(1,2-BDC)(Medpq)(H2O)3](11),[Cd(1,4-BDC)(Medpq)·H2O]n(12),[Co(1,4-BDC)(Medpq)·H2O]n(13),[Co(Medpq)(PDC)·H2O]2n·2.4nH2O(14),[Cd(Medpq)
7、(PDC)·H2O]n·nH2O(15),{[Mn(1,2-BDC)(Medpq)(H2O)]·0.25nH2O}n(16),[Mn(Medpq)(PDC)·H2O]n·2nH2O(17)。在配合物(11)中,整個(gè)晶體由1,2-BDC-Ni-Medpq單元組成零維結(jié)構(gòu)。配合物(12)-(17)均為一維無(wú)限鏈狀結(jié)構(gòu)。應(yīng)用Guassian03程序?qū)ε浜衔?11)進(jìn)行了自然鍵軌道分析(NBO),結(jié)果表明Ni(Ⅱ)與配位原子間的價(jià)鍵類型都屬于共
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