硅量子點(diǎn)、SnO2保護(hù)的硅納米線光電極的制備及性能研究.pdf

1、光催化技術(shù)是污水處理領(lǐng)域前景最好的新興技術(shù)之一，可直接利用太陽能礦化污染物、環(huán)境友好、無二次污染、催化劑廉價(jià)無毒等優(yōu)點(diǎn)符合世界環(huán)保發(fā)展趨勢，具有實(shí)際應(yīng)用潛力。目前該技術(shù)的關(guān)鍵是開發(fā)價(jià)格低、無毒、光響應(yīng)范圍廣、電荷分離效率高的高效催化材料。其中半導(dǎo)體硅的地殼豐度高、可利用波長小于1100 nm的光（該波段與太陽光譜匹配度很高），電子遷移率高達(dá)1450 cm2 V-1 s-1，光電轉(zhuǎn)換領(lǐng)域效率高，在水污染控制領(lǐng)域有很大的應(yīng)用潛力。但是硅材料

2、遇到水或濕潤空氣時(shí)表面易被氧化成絕緣的SiO2，阻止了光生電荷到達(dá)固液界面分解污染物，此外，硅材料作為光陽極時(shí)，產(chǎn)氧過電勢較低，需要提高過電勢，以避免降分解水副反應(yīng)的發(fā)生。
　　本論文針對(duì)硅材料在水溶液中易鈍化及提高產(chǎn)氧過電勢的問題，以硅納米線（SiNW）為研究對(duì)象，開發(fā)了硅量子點(diǎn)（SiQD）和 SnO2納米薄膜兩種保護(hù)層，前者提高了硅材料在水溶液中的穩(wěn)定性，提升了光生電子空穴的分離效率，并獲得了良好的光電催化降解4-氯酚的性能，

3、后者有效地增加了硅陽極的產(chǎn)氧過電勢，具體內(nèi)容如下：
　　二次無電刻蝕制備出SiQD保護(hù)的SiNW陣列電極。首先研究刻蝕時(shí)間對(duì)SiNW形貌的影響，刻蝕3 min的SiNW比刻蝕5-15 min的樣品陣列整齊，光吸收性強(qiáng)度高。二次刻蝕在表面形成尺寸在5 nm~10 nm范圍的SiQD，SiQD在SiNW上部均勻密布，機(jī)械強(qiáng)度高，光吸收強(qiáng)度提高。光電化學(xué)性能測試結(jié)果表明，SiQD保護(hù)的SiNW的光電流相對(duì)于SiNW提高5倍，20圈循環(huán)伏

4、安測試光電流衰減幅度僅為1.8%，SiNW的穩(wěn)定性及載流子分離效率顯著提高。以4-氯酚為目標(biāo)物測試SiQD保護(hù)的SiNW的光電催化性能，一級(jí)降解動(dòng)力學(xué)常數(shù)是SiNW的2倍。
　　在SiNW上化學(xué)氣相沉積SnO2保護(hù)層（SiNW@SnO2）以提高水分解產(chǎn)氧過電勢。本文優(yōu)化了沉積溫度和前驅(qū)體重量，電化學(xué)測試結(jié)果表明前驅(qū)體SnCl2沉積量為4 g，反應(yīng)溫度為375℃~425℃時(shí)，SiNW@SnO2的光電流最高。該光電極在水溶液中可穩(wěn)定存