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文檔簡介
1、多氯聯(lián)苯(polychlorinated biphenyls,PCBs)是一類持久性有機污染物。PCBs不僅具有致癌、致畸和致突變的毒性,還具有干擾內(nèi)分泌的危害。因此PCBs對生態(tài)環(huán)境及人類健康有不可估量的潛在威脅。研究多氯聯(lián)苯與光譜探針之間的相互作用,建立操作簡便、高靈敏和低檢出限的多氯聯(lián)苯定量檢測光譜分析新方法,對多氯聯(lián)苯污染水平的預(yù)測、病理分析和臨床診斷等方面具有重要的理論意義和應(yīng)用價值,是目前國內(nèi)外環(huán)境檢測和分析化學研究的熱點之
2、一。
本論文以熒光和共振光散射技術(shù)為主要研究手段,以尋找新型多氯聯(lián)苯光譜探針,建立新的靈敏的PCBs定量測定方法為目的,并結(jié)合X-射線衍射(XRD)、高分辨透射電鏡(HRTEM)、圓二色光譜(CD)、紫外可見吸收光譜(UV-vis)等多種分析技術(shù),探討光譜探針與多氯聯(lián)苯之間的相互作用機理。論文的主要內(nèi)容如下:
論文第一部分,綜述了多氯聯(lián)苯的特征和危害、處理技術(shù)及檢測方法的研究進展。
論文第二部分
3、,利用共振光散射技術(shù)研究了納米銀和多氯聯(lián)苯的相互作用。結(jié)果表明:多氯聯(lián)苯可以顯著增強納米銀的共振光散射強度,且體系共振光散射增強程度與多氯聯(lián)苯的濃度在一定范圍內(nèi)具有良好線性關(guān)系,據(jù)此建立了定量測定多氯聯(lián)苯的共振光散射檢測新方法。2,4,4’-三氯聯(lián)苯(PCB28)、2,2’,5,5’-四氯聯(lián)苯(PCB52)和3,3’,4,4’-四氯聯(lián)苯(PCB77)的線性范圍分別為:8.0×10-8~1.0×10-6g mL-1,9.0×10-8~1.
4、0×10-6g mL-1和4.0×10-8~1.0×10-6g mL-1,檢出限分別為:2.6×10-8g mL-1,3.3×10-8g mL-1和6.3×10-9g mL-1。并將該方法用于合成樣品中PCB77的測定,取得令人滿意的結(jié)果。機理研究認為,多氯聯(lián)苯吸附在納米銀的表面,形成了納米銀-多氯聯(lián)苯聚集體,是該體系共振光散射強度增強的主要原因。
論文第三部分,研究了鹽酸小檗堿和多氯聯(lián)苯的散射光增強作用。研究發(fā)現(xiàn),多氯聯(lián)
5、苯可以使鹽酸小檗堿的散射光強度產(chǎn)生增強作用,最大散射峰的波長位于396nm,當PCBs摩爾數(shù)相同時,其增強程度為PCB77>PCB52,這說明BER和PCBs之間存在相互作用,且相互作用強弱與PCBs結(jié)構(gòu)有關(guān)。由此建立了一種以鹽酸小檗堿作為散射光探針測定多氯聯(lián)苯簡便的新方法。在最佳實驗條件下,多氯聯(lián)苯濃度與散射光強度的增強程度之間具有良好的線性關(guān)系,PCB52和PCB77的線性范圍分別為:1.0×10-7~4.0×10-6mol L-1
6、和6.8×10-8~1.5×10-6molL-1,檢出限分別為:3.0×10-8mol L1和1.5×10-8mol L-1。
論文第四部分,利用熒光光譜技術(shù)研究了牛血清白蛋白和多氯聯(lián)苯的相互作用,建立了定量測定多氯聯(lián)苯的熒光分析新方法。在最佳實驗條件下,牛血清白蛋白-多氯聯(lián)苯體系熒光強度的增強程度與多氯聯(lián)苯的濃度在一定范圍內(nèi)呈良好的線性關(guān)系,PCB52和PCB77的線性范圍為:5.0×10-7~5.0×10-6mol L
7、-1和8.9×10-8~5.0×10-6mol L-1,其檢出限分別為:2.9×10-7mol L-1和2.6×10-8mol L-1。該方法具有選擇性好,操作簡單和靈敏度高等特點。機理研究表明:PCBs與BSA分子之間存在著相互作用,并導(dǎo)致BSA分子的二級結(jié)構(gòu)發(fā)生變化。此外,PCB77與BSA分子芳環(huán)氨基酸殘基發(fā)生了相互作用,其結(jié)合位點接近于BSA分子中酪氨酸殘基。
論文第五部分,研究表明多氯聯(lián)苯與CdTe量子點之間存在
8、著相互作用,導(dǎo)致了CdTe量子點的光散射增強,而熒光猝滅,且光散射增強與熒光猝滅之比與多氯聯(lián)苯濃度在一定范圍內(nèi)呈線性關(guān)系,據(jù)此建立了測定多氯聯(lián)苯的光散射/熒光比率法。PCB52和PCB77的線性范圍分別為:2.0×10-7~1.0×10-5mol L-1和6.8×10-8~3.4×10-6mol L-1,檢出限分別為:1.5×10-7mol L-1和2.1×10-8mol L-1。
本論文的主要特點:
1、利
9、用納米銀作為共振光散射探針來測定環(huán)境污染物多氯聯(lián)苯,該方法具有靈敏度高,重現(xiàn)性好等優(yōu)點,并探討其相互作用機理。
2、研究了多氯聯(lián)苯對鹽酸小檗堿的散射光強度增強效應(yīng),建立了簡便的測定多氯聯(lián)苯的新方法。
3、基于多氯聯(lián)苯對BSA的熒光增強效應(yīng),建立了可選擇性測定PCB77的熒光分析新方法,機理研究表明PCB77與BSA分子芳環(huán)氨基酸殘基發(fā)生了相互作用,其結(jié)合位點接近于BSA分子中酪氨酸殘基。
4、研
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