固體表面納米結(jié)構(gòu)的動力學研究.pdf

1、近年來，人們廣泛采用物理方法(歐姆加熱，脈沖激光燒蝕，磁控濺射等)在清潔的固體表面生長量子點(三維島狀生長)或量子阱(二維逐層生長)，并利用微探針技術(shù)在納米尺度對其結(jié)構(gòu)進行觀測分析，發(fā)現(xiàn)在特定實驗條件下可獲得長程有序的量子點陣列。然而，這種實驗觀測很難在單原子分子水平上提供表面生長的動力學信息。因此，在原子分子水平上的理論研究是理解相關(guān)動力學過程的關(guān)鍵。本文采用分子動力學(MD)方法，嘗試性地在納米尺度模擬了固體表面的氣化過程，固體表面

2、上雙層原子島的擴散過程，并以MD模擬所提供的原子水平上的信息為基礎初步建立了熱力學統(tǒng)計模型用以在宏觀尺度上描寫表面生長的時間演化模式。 固體表面吸附原子島擴散行為的研究是表面科學領(lǐng)域的一個重要組成部分，它是研究薄膜三維島狀生長的基礎，并對有效的控制表面及表面重構(gòu)有重要的意義。自從1998年觀察到Cu(111)表面雙層原子島的快速擴散現(xiàn)象以來，不少作者通過計算各種靜態(tài)勢壘的方法探討其擴散機制。本文采用一個正則MD模型，在室溫條件下

3、大量模擬了Cu雙層原子島在同質(zhì)的fcc(111)表面的擴散行為，統(tǒng)計了各種擴散機制發(fā)生的幾率，發(fā)現(xiàn)上層原子島主要通過雙原子交換機制向下擴散；把各種擴散機制在MD模擬中出現(xiàn)的幾率與各種擴散機制的靜態(tài)勢壘相比較，發(fā)現(xiàn)勢壘最低的擴散機制在動力學演化過程中并非最可幾，這表明僅僅通過靜態(tài)勢壘的方法來猜測表面低維結(jié)構(gòu)的動力學行為是很粗糙的。此外，我們采用類似的MD方法，研究了相同環(huán)境下Ag雙層原子島在同質(zhì)的fcc(111)表面擴散的動力學演化行為，

4、統(tǒng)計比較發(fā)現(xiàn)Ag體系的上層原子島易形成一個具有穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的六邊形原子島，由于該原子島一旦形成不易解離，導致上層Ag原子向次層擴散速率的降低。 MD方法，由于受到模擬尺寸和模擬時間的限制，不能描寫宏觀表面長時間的動力學演化過程。熱力學統(tǒng)計的模型被用來研究宏觀尺度的表面隨時間的形態(tài)演化過程，但是模型中需要一些經(jīng)驗參數(shù)而且該模型也不能提供原子水平上表面的結(jié)構(gòu)信息。我們建立了一個熱力學的模型來研究表面構(gòu)形隨時間的形態(tài)演化過程，其中的宏觀參

5、數(shù)由MD模擬獲得，它不僅可以提供宏觀表面構(gòu)形隨時間的演化信息，還可以提供表面原子結(jié)構(gòu)的細節(jié)信息，建立了微觀與宏觀的接口。 實驗上發(fā)現(xiàn)濺射靶表面的激光光斑形狀對濺射產(chǎn)物角分布有顯著影響。理論上對以上現(xiàn)象的研究主要是采用氣相動力學方程，例如絕熱膨脹模型和等溫膨脹模型。這種描述需要一個假定的初始條件，局限了氣相動力學方程只能描述激光脈沖過后在靶表面形成“羽輝”(羽狀物)的膨脹過程，而無法描述濺射激光和靶表面的相互作用。本文采用一個簡單