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文檔簡介
1、本論文用NMR研究了對稱四甲基六元瓜環(huán)與一系列客體分子的相互作用,共分兩部分內容. 第一部分是利用2DNMR研究對稱四甲基六元瓜環(huán)與吡啶芳香衍生物的相互作用.運用1H-1HROESY等各種核磁共振二維實驗,對TMeQ[6]與吡啶芳香衍生物如2-氨甲基吡啶,5,5'-二甲基-2,2'-聯吡啶以及2,2'-聯吡啶(簡稱ampy,bmbpy和bpy)的相互作用進行了研究.2DROESY譜上清晰地呈現了主、客體分子間的NOE相關峰,直接
2、給出了二者結合時的相對位置等結構信息.ampy-TMeQ[6]X-ray晶體衍射結構與NOE所得結果一致. 二維交換譜(2DEXSY)的研究表明,在TMeQ[6]與bmbpy1∶1結合物中,溫度升高時客體bmbpy上的兩個吡啶環(huán)不斷地交替穿梭進入TMeQ[6]的腔體內部,形成了結合位置上的交換,使得TMeQ[6]與bmbpy的結合處于一種動態(tài)的平衡.通過對2DEXSY上相關峰和對角線峰強度的計算得到了這種交換的速度常數和活化能等
3、熱力學常數.對2,2'-聯吡啶與TMeQ[6]相互作用的研究結果也表明同樣存在著這種交換的動態(tài)平衡.與bmbpy相比,它與TMeQ[6]結合位置動態(tài)交換的活化能需要減少22.0kj/mol,在相同的溫度下交換速率加快. 第二部分設計了一個以TMeQ[6]為主體的分子開關.利用定量氫譜的方法,求得TMeQ[6]與一系列客體的結合常數,并根據客體的結合常數以及他們的pKa值,我們找到兩個客體分子bpy(強結合客體)和正庚胺(弱結合客
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