表面動(dòng)力學(xué)和金屬量子阱系統(tǒng)的第一性原理研究.pdf

1、如何在原子層次上控制薄膜的生長(zhǎng)和量子點(diǎn)的形成，無疑是當(dāng)今凝聚態(tài)物理學(xué)的熱點(diǎn)課題之一。而原子的表面擴(kuò)散是許多表面相關(guān)的動(dòng)力學(xué)過程的基礎(chǔ)。為此，在本文的前半部分，我們通過第一性原理總能計(jì)算系統(tǒng)的研究了半導(dǎo)體(硅、鍺)表面同質(zhì)和異質(zhì)外延生長(zhǎng)過程中原子的表面擴(kuò)散性質(zhì)。在此基礎(chǔ)上提出了一些理論模型，很好的解釋了模擬所得到的結(jié)果，為相關(guān)的實(shí)際應(yīng)用提供了一定的理論基礎(chǔ)。 隨著表面生長(zhǎng)技術(shù)和實(shí)驗(yàn)觀測(cè)手段的提高，在各種襯底上生長(zhǎng)的金屬超薄膜可以構(gòu)

2、建一個(gè)接近于量子力學(xué)教科書中描述的一維方勢(shì)阱體系。這種兩維體系(薄膜的厚度和電子的費(fèi)米波長(zhǎng)相比擬)的電子結(jié)構(gòu)、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、磁性和超導(dǎo)等物理特性都表現(xiàn)出與體材料完全不同的特征。在本文的后半部分，我們用第一性原理電子結(jié)構(gòu)計(jì)算方法對(duì)金屬超薄膜中量子阱態(tài)的演變及其形成機(jī)制進(jìn)行了研究，并在此基礎(chǔ)上預(yù)言了可以通過量子尺寸效應(yīng)對(duì)化學(xué)催化進(jìn)行調(diào)控。 在本文的第一、二章中分別簡(jiǎn)要的回顧了這兩個(gè)研究領(lǐng)域的背景：第三章介紹了本文所涉及的理論和方法，包

3、括密度泛函理論、局域密度近似和贗勢(shì)平面波方法以及求能量極小的優(yōu)化方法和尋找反應(yīng)路徑的方法。 第四章通過第一性原理計(jì)算方法，研究了Si、Ge(0叫)面同質(zhì)和異質(zhì)外延生長(zhǎng)過程中表面原子(adatom)的吸附和擴(kuò)散性質(zhì)，以及均勻外應(yīng)變對(duì)表面原子吸附和擴(kuò)散的影響。結(jié)果表明：Si原子在Si(∞1)和Ge(∞1)的吸附能和擴(kuò)散勢(shì)壘都比Ge原子的大，這和吸附原子與表面所成健的強(qiáng)度對(duì)應(yīng)，即Si-Si鍵最強(qiáng)，Si-Ge鍵次之，而Ge-Ge鍵最弱；

4、在一定應(yīng)變范圍內(nèi)，吸附能和擴(kuò)散激活能都線性的依賴于外加應(yīng)變，其斜率與表面原子在吸附位置和鞍點(diǎn)位置所引起的無外應(yīng)變時(shí)的本征表面應(yīng)力有關(guān)。這種外應(yīng)變影響表面吸附和擴(kuò)散的方式對(duì)所有表面都適合，和材料本身無關(guān)。根據(jù)這個(gè)定量的關(guān)系，人們可以從無外應(yīng)變的表面的應(yīng)力張量，預(yù)測(cè)外應(yīng)變?nèi)绾胃淖儽砻娴奈胶蛿U(kuò)散性質(zhì)，從而為控制外應(yīng)變改變表面外延生長(zhǎng)和化學(xué)催化性質(zhì)提供理論參考。 第五章通過表面擴(kuò)散勢(shì)壘的第一性原理計(jì)算，研究了SiGe合金薄膜和島生長(zhǎng)過

5、程中各成分原子的表面擴(kuò)散遷移率的差異對(duì)薄膜形貌和成分不穩(wěn)定性的影響。我們發(fā)現(xiàn)，在從300K到900K的溫度范圍，Geadatom在處于壓應(yīng)變的Ge(100)面上的遷移率是Siadatom在同一表面上的遷移率的102—103倍；而在張應(yīng)變的表面上，Si和Ge的遷移率是可比的。這就會(huì)導(dǎo)致壓應(yīng)變SiGe薄膜的生長(zhǎng)和張應(yīng)變薄膜的生長(zhǎng)不一樣；我們還發(fā)現(xiàn)在應(yīng)變島側(cè)面上Si和Ge的遷移率比遠(yuǎn)大于在Si(∞1)面Ge浸潤(rùn)層上的遷移率比。這些計(jì)算結(jié)果可用

6、來解釋在不同生長(zhǎng)階段合金薄膜形貌和成分的不穩(wěn)定性。 第六章通過第一性原理電子結(jié)構(gòu)計(jì)算，研究了Ag／Au(u1)量子阱系統(tǒng)中量子阱態(tài)隨著薄膜厚度的演變。我們發(fā)現(xiàn)在Ag(¨1)超薄膜中，由于量子受限效應(yīng)，沿[1n]方向的能隙大于Au襯底中[u1]方向的能隙，所以當(dāng)Ag薄膜生長(zhǎng)在Au(¨1)襯底上時(shí)，只有在Ag薄膜達(dá)到10ML的厚度時(shí)，才會(huì)有第一個(gè)量子阱態(tài)的形成，而第二個(gè)量子阱態(tài)在至少19ML時(shí)才能形成。同時(shí)我們還發(fā)現(xiàn)，在(Au+Ag