臭氧的自分解及催化分解研究.pdf

1、本文主要研究了臭氧在氣態(tài)和水溶液中的自分解規(guī)律以及金屬氧化物對氣態(tài)臭氧的催化分解作用。 實驗結(jié)果表明：臭氧在氣態(tài)條件下，分解速度隨溫度升高而迅速加快，以空氣為氣源產(chǎn)生的臭氧，20℃時，分解的半衰期為86min，30℃、40℃、50℃、60℃、70℃分解的半衰期分別為62min、48min、31min、24min、17min，其80℃時分解的半衰期為12min;而以氧氣為氣源產(chǎn)生的臭氧在20℃、30℃、40℃、50℃、60℃、70

2、℃和80℃時分解的半衰期分別為187min、151min、101min、77min、61min、44min和34min。 因此，以氧氣為氣源產(chǎn)生的臭氧在同樣的溫度條件下，較以空氣為氣源產(chǎn)生的臭氧分解的半衰期長。以氧氣為氣源產(chǎn)生的臭氧的在20℃～80℃這個溫度范圍內(nèi)的分解反應(yīng)基本屬于一級反應(yīng)，我們得到了氣態(tài)條件下臭氧分解的阿侖尼烏斯方程(以氧氣為氣源)：k=1.6×10e-2.61×104/RT臭氧在水溶液中，其分解速度隨溫度升高

3、而加快，以pH=3為例，20℃時，分解的半衰期為301min，30℃時分解的半衰期為158min，50℃分解的半衰期為31min，60℃時，分解的半衰期為10min;同時還發(fā)現(xiàn)，在pH值小于2時，其分解速度隨pH值升高而減慢，以50℃為例，分解的半衰期從10min(pH=0.5)增至18min(pH=2)，pH=0.5、1、2時的半衰期分別為10、13、18min;pH值在3～6之間時，其分解速度隨pH值升高而加快，以50℃為例，分解的

4、半衰期從31min(pH=3)減至7min(pH=6)，pH=3、4、5、6的分解半衰期為31、26、15、7min;pH值大于6時，其分解速度極快。 因此，pH值為2-4是臭氧水溶液相對穩(wěn)定的區(qū)間。 金屬氧化物對氣態(tài)臭氧的催化分解作用的研究包括單組分和雙組分金屬氧化物對臭氧催化分解活性的研究。 實驗結(jié)果表明：在已研究的金屬氧化物范圍內(nèi)，單組分催化劑的催化分解活性次序大體為：Co＞Mn＞Ni≈Cr＞Fe＞Zn＞M

5、g＞Cu。 在本實驗條件下：鉆氧化物具有極高的催化活性。當(dāng)臭氧的初始濃度為1000mg/m3時，空速為15000h-1時，Co(NO3)2.6H2O的濃度為0.0005g/L時，其催化分解率已經(jīng)達(dá)到98.6％。 同時實驗還表明，錳氧化物的催化活性也很高，負(fù)載0.0005g/LMn(NO3)2.6H2O的催化劑在臭氧初始濃度為2350mg/m3時，空速為15000h-1時，其催化分解率為71.3％。 實驗結(jié)果還表明

6、：催化劑的催化分解活性與制備催化劑時的焙燒溫度和焙燒時間有關(guān)，采用硝酸鹽時比較合理的焙燒條件為：400℃，4小時。 總體說來，負(fù)載金屬氧化物的量越多，催化劑的分解能力就越高，這個規(guī)律無論對單組分還是雙組分催化劑都適用。 實驗還表明，雙組分催化劑的催化分解活性主要由較高活性的金屬氧化物所決定，并與兩組分的相對比例有關(guān)。 此外，本文還對臭氧在氣態(tài)和水溶液中的自分解規(guī)律以及金屬氧化物對氣態(tài)臭氧的催化分解機理分別進行了初