Pt-Au電極上磷鉬酸增強(qiáng)甲醇電化學(xué)氧化的研究.pdf

1、直接甲醇燃料電池(DMFC)因?yàn)槠浣Y(jié)構(gòu)簡單、質(zhì)量輕、體積小、比能量高、維修方便、容易操作而被視為便攜式電子設(shè)備、移動(dòng)電話和電動(dòng)汽車的理想動(dòng)力源。但長期以來未能商業(yè)化，其原因之一是：目前直接甲醇燃料電池所使用的陽極催化劑主要以鉑為主催化劑，此類催化劑易被甲醇氧化過程中產(chǎn)生的中間產(chǎn)物CO所毒化而使電池性能嚴(yán)重下降。 本論文就上述問題進(jìn)行了相關(guān)探討： 采用循環(huán)伏安法研究了磷鉬酸(H<,3>PMo<,12>O<,40>，PMo<

2、,12>)在金電極上的電化學(xué)行為：實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示磷鉬酸在金電極上的氧化還原過程是一個(gè)可逆性較好的穩(wěn)定的多步驟的多電子的傳遞過程，其在-0.2～0.9V之間的循環(huán)伏安行為表現(xiàn)為3對可逆性較好的氧化還原峰，并且后繼實(shí)驗(yàn)表明呈現(xiàn)高價(jià)氧化態(tài)的磷鉬酸對鉑金電極的抗中毒能力起著重要的作用。而甲醇在金電極上的循環(huán)伏安行為表明：無論是單純的金電極還是金電極和磷鉬酸組成的體系，對甲醇均沒有電催化作用。 采用了兩種不同的方法制備鉑(Pt)金(Au)電

3、極，并對其在磷鉬酸溶液中對甲醇的電催化能力和電極本身的抗中毒能力進(jìn)行了相關(guān)研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：(1)采用直接電沉積法制備的Pt/Au/GC電極，其電極表面鉑(Pt)金(Au)共生的局面不穩(wěn)定，在實(shí)驗(yàn)過程中容易受到破壞；銅能夠在鉑表面進(jìn)行欠電位沉積，在鉑表面形成亞單層銅沉積層，而通過銅在鉑電極上的欠電位沉積以及金對upd-Cu的置換所制得的Au/Pt電極，不僅電極表面鉑(Pt)金(Au)共生的局面較穩(wěn)定，而且Au還能夠較均勻的分布在Pt電

4、極，其主要原因是upd-Cu能夠較均勻的分布在Pt電極表面。(2)磷鉬酸溶液中直接電沉積法制備的Pt/Au/GC電極對甲醇氧化的催化能力不及在單純的甲醇溶液中的催化能力，這是由于Pt/Au/GC電極表面的不穩(wěn)定所造成的，而采用欠電位沉積置換法制備的Au/Pt電極在磷鉬酸溶液中對甲醇的電催化能力以及Au/Pt電極的抗中毒能力卻都要好于在單純的甲醇溶液中的電催化能力和抗中毒能力，除電極性能較穩(wěn)定外，這還與金(Au)催化磷鉬酸氧化CO的能力有