CuCl-Phen配合催化劑在液相羰基合成DMC反應中的壽命及失活研究.pdf_第1頁
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1、華中科技大學碩士學位論文CuClPhen配合催化劑在液相羰基合成DMC反應中的壽命及失活研究姓名：沈南申請學位級別：碩士專業(yè)：工業(yè)催化指導教師：李光興20090526華中科技大學碩士學位論文華中科技大學碩士學位論文IIAbstractBasedonthepreviousstudiesthesimulationtesthasbeenoperatedf330hoursonthecatalystCuClPhenwhichwasusedinth

2、eliquidphasecarbonylsynthesisofdimethylcarbonate.BycontrastofthepropertiesofthecatalystbefeafterthereactionaseriesoftestssuchasXRFXPSTGDTAAAShavebeendone.Aftertheacterizationdiscussionweproposedthereasonofcatalystdeactiv

3、ationtheregenerationmethods.Thereactionconditionswaschosenasfollowscatalystconcentration:0.25molLtemperature:110℃pressure:2.0MPaCOO2=2︰1(molarratio).After330hoursfthesimulationtesttheyieldofDMCpedfromtheinitial18％to14％me

4、anwhiletheDMCivityhadbeenmaintainedatahighlevelof99.097.0％.ThisindicatesthattheCuClPhencomplexcatalysthasagoodconversionrateofmethanolDMCivityalongerlife.TheeffectofbyproductsuchasCO2H2Oonthecatalystwasalsostudied.Whenth

5、ewatercontentoftherawmaterialsisbelow10％thematerialsareinaatmosphereof100%ofCO2theactivityofthecatalysthasnotbeenaffectedatall.SothewaterCO2arenotthethecausesofcatalystdeactivation.HowevertheexistenceofwaterCO2hasanindee

6、dimpactontheconversionrateofmethanoltheDMCivity.TheacterizationsofthefreshdeactivatedcatalystbyXRFXPSTGDTAAASwereanalyzedcarefully.Theresultsshowedthatthecoppercontentofthecatalystdidnotchangebuttheleachingrateofchlinera

7、nupto40％themolarratioofCuCldecreasedfrom1.19to0.72.Itrevealedthatthedeactivationofthecatalystwasmainlycausedbythelossofchline.atthesametimewiththeintroductionofoxygencontainingchemicalgroupsthechangesintheelectronicenvir

8、onmentarroundCucentertheCu2Curatiochangesonthesurfaceofthecatalystwhichdirectlyleadtothedecreaseincatalyticactivity.Thisisanotherreasonofthedeactivationofthecatalyst.Keywds:dimethylcarbonateoxidativecarbonylationCuClPhen

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