三種稀土離子摻雜的NaYF4上轉(zhuǎn)換熒光生物傳感器的構(gòu)建及應(yīng)用.pdf

1、近年來，摻雜稀土離子的上轉(zhuǎn)換納米材料因其特有的發(fā)光性能受到了廣泛的關(guān)注。與傳統(tǒng)的熒光標(biāo)記物相比，稀土上轉(zhuǎn)換納米材料具有較長的熒光壽命，較高的量子產(chǎn)率以及低毒性，對生物組織無損傷等優(yōu)點(diǎn)，這使其在生物能源、化學(xué)、生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域具有很好的應(yīng)用潛力。本論文基于摻雜稀土離子的上轉(zhuǎn)換納米材料獨(dú)特的發(fā)光性質(zhì)及優(yōu)點(diǎn)，合成并構(gòu)建了三種靈敏度高、選擇性好的生物傳感器應(yīng)用于生物分子的檢測。主要工作如下:
　　1.構(gòu)建了一種簡單的恢復(fù)型熒光傳感器用于三聚

2、氰胺的檢測，該傳感器是基于帶正電的NaYF4∶Yb，Er上轉(zhuǎn)換納米顆粒(UCNPs)與帶負(fù)電的納米金(AuNPs)之間的上轉(zhuǎn)換熒光共振能量轉(zhuǎn)移(FRET)，其中UCNPs和AuNPs分別充當(dāng)能量的供體和受體。AuNPs通過靜電作用吸附在UCNPs表面使UCNPs的上轉(zhuǎn)換熒光明顯猝滅。當(dāng)加入一定量的三聚氰胺后，由于三聚氰胺的作用使得AuNPs聚集脫離上轉(zhuǎn)換納米粒子表面的熒光恢復(fù)。在32 nM-500 nM的范圍內(nèi)，該系統(tǒng)的熒光增強(qiáng)效率與三

3、聚氰胺的濃度呈良好的線性關(guān)系，最低檢測限為18nM。與其他熒光分析法相比，該恢復(fù)型熒光分析法具備較高的靈敏度，可應(yīng)用于檢測實(shí)際樣品中的三聚氰胺。
　　2.構(gòu)建了一種新型的生物傳感器用于檢測血清中的酪氨酸，該傳感器主要是基于NaYF4∶Yb，Tm上轉(zhuǎn)換納米顆粒(UCNPs)與左旋多巴-黑色素之間的光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移。其主要機(jī)理是利用酪氨酸酶催化氧化酪氨酸產(chǎn)生左旋多巴-黑色素膜并覆蓋在UCNPs表面，其作為高效的電子受體通過光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移

4、猝滅UCNPs的熒光。在最優(yōu)的條件下，上轉(zhuǎn)換的熒光變化與酪氨酸的濃度呈較好的線性關(guān)系，對應(yīng)的線性范圍為0.8-100μM，檢測線為1.1μM。該傳感器具有較高的靈敏度及較好的穩(wěn)定，并成功應(yīng)用于血清中酪氨酸的檢測，為臨床檢測提供了廣闊的前景。
　　3.構(gòu)建了一種基于帶正電的NaYF4∶Yb，Er上轉(zhuǎn)換納米顆粒(UCNPs)與酶催化誘導(dǎo)產(chǎn)生的帶負(fù)電的納米金(AuNPs)之間的熒光共振能量轉(zhuǎn)移(FRET)生物傳感器用于血清中乳酸的檢測，

5、其中UCNPs和AuNPs分別充當(dāng)能量的供體和受體。聚乙烯(PVP)作為中性的還原劑將氯金酸(HAuCl4)還原為Au種，同時作為覆蓋劑吸附在Au種的表面。加入乳酸/乳酸氧化酶或過氧化氫后，PVP-Au種作為催化劑催化H2O2擴(kuò)增Au種為AuNPs。新產(chǎn)生的AuNPs通過靜電作用吸附在UCNPs表面并通過熒光共振能量轉(zhuǎn)移猝滅UCNPs的熒光。該傳感器在檢測過氧化氫及乳酸時具有較好的線性，檢出限分別為0.65μM和2.67μM，同時，該傳